铜改性纳米TiO2催化剂光催化还原CO2性能的研究

摘要

本文采用溶胶-凝胶法制备铜改性纳米TiO2粉体光催化剂，通过XRD、TEM、XPS等手段对不同铜添加量Cu/TiO2催化剂进行表征，分析其晶相结构、形貌组成以及组分价态，表征结果显示：Cu的掺杂不仅使TiO2的平均粒径减小，而且有效抑制了TiO2晶相的转变，使催化剂保持单一的锐钛矿相结构；当铜添加量小于2.0wt.％时，Cu主要起到金属离子掺杂作用，当铜添加量超过20wt.％时，形成了CuO-TiO2复合半导体，且催化剂表面的铜离子以Cu+和Cu2+存在。
　　 在甲醇、乙腈、异丙醇等有机溶剂中进行光催化还原CO2反应，并以体系中甲酸甲酯以及甲酸的生成量来评价催化剂的光催化活性，研究不同铜添加量、反应时间、光源波长、反应体系有机溶剂对Cu/TiO2纳米催化剂光催化还原CO2反应的影响，通过优化反应条件，提高改性TiO2光催化还原CO2的效率。结果表明，2.0wt.％Cu/TiO2催化剂在甲醇溶液中365nm波长条件下光照8h，反应产物甲酸甲酯生成量最大，达到704.8μmol/g·cat.，20 wt.％Cu/TiO2催化活性也较好；体系有机溶剂的极性对CO2还原效率的影响较大，随着有机溶剂极性的增加，体系中甲酸的生成量大小顺序为甲醇>乙腈>异丙醇。此外，对Cu/TiO2催化剂光催化还原CO2的反应机理进行了探讨。