介质阻挡放电等离子体制备甲烷水蒸气重整镍基催化剂

摘要

化石燃料的消耗和其燃烧产生的污染物造成了能源和环境危机。氢能是一个有希望替代化石燃料的清洁能源。制氢工业中主要的工艺过程是天然气水蒸汽重整。该过程常用的镍基催化剂在反应过程中极易结焦。为防止结焦的发生，进料的水蒸气与甲烷摩尔比需要远大于反应所需的化学计量比。但是过量蒸汽的产生与回收耗费了巨大的能量。如何提高催化剂的抗积碳性能，合理降低重整反应的水碳比，对降低氢能的生产成本具有十分重要的意义。
　　本文利用介质阻挡放电等离子体分解硝酸镍前驱体，制备了Ni/SiO2-DBD催化剂，用于甲烷水蒸气重整反应。Ni/SiO2-DBD催化剂表现出更高的一氧化碳选择性和较低的H2/CO比。对催化剂和积碳的分析可以表明，相比于常规焙烧方法的催化剂，Ni/SiO2-DBD催化剂具有更小的镍颗粒尺寸和更低的本征反应速率，使颗粒上积碳速率降低。高分散度与强金属载体相互作用提高了消碳速率。从而达到更好的积碳与消碳的平衡，在更低的水碳比下有效抑制积碳，提高了催化剂的抗积碳性能。
　　为了研究介质阻挡放电等离子体对催化剂的作用原理，加入了两个对比样品Ni/SiO2-C2与Ni/SiO2-DBD2，并采用甲烷分解反应判断样品的抗积碳能力。实验发现，硝酸镍的快速分解可以使镍颗粒尺寸减小，并增强抗积碳性能。经过还原氧化还原释放表面能的Ni/SiO2-DBD2样品具有更多的Ni（111）面比例，抗积碳性能得到进一步提高。可以推测，在DBD过程中，瞬间释放的能量使硝酸镍快速分解形成小颗粒，与此同时，放电时电子、离子等气氛，或电场、磁场等场作用力造成了镍颗粒特殊的表面形貌。更小的镍颗粒尺寸与特殊的表面结构共同作用使Ni/SiO2-DBD样品具有优异的抗积碳性能。

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第一章 文献综述

1.1引言

1.2等离子体

1.3甲烷催化转化工艺

1.4甲烷水蒸气重整研究进展

1.5论文工作的提出及研究内容

第二章 介质阻挡放电等离子体制备镍基催化剂

2.1引言

2.2实验部分

2.3结果与讨论

2.4小结

第三章 甲烷水蒸汽重整反应

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4结论

第四章 介质阻挡放电等离子体作用机制探讨

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4小结

第五章 总结

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢