煤系高岭土制备Al-MCM-41及改性后吸附性能研究

摘要

煤系高岭土为原料合成的介孔分子筛Al-MCM-41比以硅酸钠为原料合成的MCM-41水热稳定性高,并且孔壁较厚。本文首先考察煤系高岭土制备Al-MCM-41的可行性以及制备工艺条件,然后将其进行应用研究。采用酸处理偏高岭土的方法可以得到不同硅铝比的分子筛,并通过XRD,BET,TEM等表征手段表征合成样品,结果表明硅铝比为48的分子筛Al48-M41的是孔道最规则,比表面最高,透射电镜直观的看到六方介孔的横截面和规整的孔道排列;硅铝比为1的分子筛Al1-M41合成过程没有经过酸处理,而只是将焙烧后的偏高岭土直接经过水热法合成Al1-M41。通过Al7-M41来考察合成过程中工艺条件对合成产品的影响,包括晶化时间和碱度:从Al7-M41的XRD谱图上看,晶化时间为36,24h时都合成的很好,具有介孔的六方结构,从经济学方面来考虑的话我们选用最佳晶化时间为24h;而碱度在1.65时为最佳,低于或者高于1.65的碱度得到的分子筛都不是很好;我们得到最佳合成条件是在碱度为1.65,晶化时间24h,晶化温度为140℃。
　　本论文将高岭土合成的介孔分子筛应用于磷酸根的吸附研究,分子筛作为吸附剂吸附磷酸根时吸附效果不是很好,而分子筛经过氧化镧负载后的吸附剂吸附量会增加。通过考察不同载体负载镧后的磷酸根吸附情况,得到Al48-M41是吸附磷效果最好的载体,在载体铝含量不高的情况下,孔结构是影响磷吸附量的主要因素,随着载体中铝含量的增加,铝含量成为影响磷酸根吸附量的主要因素。
　　Al48-M41作为载体负载不同镧量时吸附量不同,负载量15％的La15-Al48-M41吸附量为56.13mg/g,磷去除率89.80%;La15-Al48-M41的磷吸附量随着吸附时间先呈线性增长,后缓慢增加,最后趋于饱和,吸附量达到60.43mg/g;投加量为0.12g时磷去除率96.01%,为最佳投加量;pH=4时吸附量最高60.29mg/g,通过不同初始pH时的pH值变化得出氧化镧与磷酸根之间存在的静电力作用和离子交换作用是吸附磷酸根的主要原因。吸附动力学与热力学考察,得出二级动力学模型比一级能更好的拟合实验数据;热力学吸附数据能很更好的拟合于Langmuir模型。不同载体氨基改性后的磷吸附量,得出N-Al48-M41随磷吸附量最高的12.31mg/g,增加倍数是5.97倍,相比镧改性后的吸附剂吸附量明显偏低。吸附性能

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第一章 文献综述

1.1去除磷酸根技术

1.2高岭土的应用研究现状

1.3介孔材料的研究概况

1.4本课题的研究意义及内容

第二章 实验部分

2.1主要化学试剂

2.2煤系高岭土原料

2.3实验仪器

2.4煤系高岭土制备分子筛Al-MCM-41

2.5 Al n-M41的改性实验

2.6 铝浸出率的测定

2.7磷酸根吸附实验

2.8材料表征方法

第三章 煤系高岭土制备Al-M41及表征

3.1引言

3.2酸处理偏高岭土的XRD表征结果

3.3制备条件对合成Al-M41分子筛的影响

3.4 Al-M41分子筛的表征

3.5 PEI改性Al-M41后CO 2吸附性能

3.6本章小结

第四章 改性Al-M41对磷酸根的吸附性能研究

4.1引言

4.2 镧改性Al-M41的磷酸根吸附性能研究

4.3氨基改性Al-M41的吸附性能研究

4.4本章小结

第五章 本文总结

参考文献

本论文的创新点

发表文章及参加科研情况

致谢