高强度HZSM-5分子筛涂层的制备及其催化裂解n-C12性能研究

摘要

主动冷却系统为高超音速飞行时产生的热障问题提供了很好的解决方法,而通过碳氢燃料的涂层催化裂解能够满足主动冷却需要的热沉。为保证涂层应用在催化裂解中的稳定性,涂层的粘结强度必须具备很高的要求。本文通过结合涂覆法和干胶转化法制备分子筛涂层,寻求制备高粘结强度分子筛涂层的方法,并考察高强度涂层的烃类催化裂解活性。
　　采用涂覆—干胶转化法制备无粘结剂纳米分子筛涂层,系统地考察了该方法制备涂层的结晶度、表面形貌、孔道结构、酸性酸量。发现与涂覆法制备的涂层相比,涂覆—干胶转化法制备的涂层具有更高的结晶度,涂层中的SiO2粘结剂能够围绕着纳米ZSM-5形成核壳结构或者沿着其某个方向生长成MFI结构。同时将骨架外的Al引入SiO4框架内,增加了分子筛中骨架Al的含量,增加分子筛的总酸量。超声强度测试发现该方法制备的涂层比washcoating涂层的粘结强度提高了至少一个数量级。考察涂层催化裂解正十二烷,发现该方法制备的涂层具有较低的催化裂解活性和稳定性,以及较低的气相产物含量,可能是涂层中具有更少的介孔孔容造成的。
　　将涂覆—干胶转化法应用于制备无粘结剂微米分子筛涂层,考察该方法在微米分子筛涂层制备上的应用,及涂层的结晶度、孔道结构、表面形貌、酸性酸量及粘结强度。发现该方法制备的涂层与washcoating涂层对比,涂层中的大部分粘结剂转化成MFI结构,显著提高了涂层的结晶度。涂层中的介孔孔容也有一些下降,涂层中具有更高的弱L酸。超声强度测试发现该方法能够提高微米分子筛涂层的粘结强度。制备的微米分子筛涂层具有比washcoating涂层更高的正十二烷催化裂解活性,具有更高的L酸和高强度可能是涂层高催化活性的原因。
　　利用涂覆—干胶转化法,通过降低分子筛涂层中的粘结剂含量制备高活性高强度分子筛涂层。考察涂层的物理化学性质,发现在一定粘结剂含量内,该方法制备的涂层具有很好的结晶度和结晶形态。随着粘结剂含量的降低,涂层中的介孔孔容和比表面积逐渐增大,具有更高的L酸和总酸量。将涂层中的粘结剂含量降低至一定范围,涂层仍具有很高的粘结强度。不同粘结剂含量的分子筛涂层催化裂解正十二烷的活性表明,低粘结剂含量的涂层具有更高的催化活性,所以通过涂覆—干胶转化法能制备出高活性高强度的分子筛涂层。

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第一章 文献综述

1.1 吸热燃料

1.2 涂层的制备

1.3 干胶转化法

1.4 研究内容及意义

第二章 实验部分

2.1 实验试剂与设备

2.2 分子筛催化剂的制备

2.3 分子筛催化剂涂层的制备

2.4 分子筛催化剂粉末及其涂层的表征

2.5 分子筛催化剂涂层的催化裂解活性评价

第三章 涂覆—干胶转化法制备高强度无粘结剂纳米分子筛涂层

3.1 无粘结剂纳米分子筛涂层的制备与表征

3.2 涂覆—干胶转化法制备无粘结剂纳米分子筛涂层的机理分析

3.3 无粘结剂纳米分子筛涂层催化裂解正十二烷

3.4 小结

第四章 涂覆—干胶转化法制备高强度无粘结剂微米分子筛涂层

4.1 无粘结剂微米分子筛涂层的制备与表征

4.2 无粘结剂微米分子筛涂层催化裂解正十二烷的影响

4.3 本章小结

第五章 涂覆—干胶转化法制备高活性高强度无粘结剂微米分子筛涂层

5.1 微米分子筛涂层制备与表征

5.2 粘结剂含量对微米分子筛涂层催化裂解正十二烷的影响

5.3 本章小结

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 建议和展望

参考文献

发表论文及参加科研情况说明

致谢