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辉光等离子体辅助多肽自组装及其贵金属复合材料制备研究

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第一章 文献综述

1.1引言

1.2多肽自组装概述

1.3等离子体

1.4 辉光等离子体用于多肽自组装及其机理探究

1.5论文工作的提出及研究内容

第二章 辉光等离子体辅助多肽自组装的研究

2.1引言

2.2实验部分

2.3多肽自组装结果与讨论

2.4 其他多肽自组装结果与讨论

2.5本章小结

第三章 多肽与贵金属复合材料的制备研究及其形成机理探讨

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4复合膜材料形成机理探讨

3.5小结

第四章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢

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摘要

多肽具有结构的可设计性,生物兼容性及可降解性等,故其自组装体在生物医药、临床医学等领域具有广泛应用前景。而多肽分子侧链具有很多带电基团,它们通过静电或其他作用吸附无机金属。能够获得具有光、电、催化等功能和特性的多肽自组装复合材料,在光学、生物传感等领域极具应用前景。目前对于多肽自组装的影响因素研究集中在结构、pH、浓度、温度等传统因素,很少有研究水合电子的影响。水合电子在化学和生物学中都是一个非常重要的物种。本论文尝试采用辉光放电等离子体作为电子发生源,研究放电过程对多肽自组装行为的影响,并尝试在辉光放电等离子体辅助下制备贵金属-多肽复合材料。
  论文首先考察了多肽FF和KLVFF(Aβ16-20)在辉光放电等离子体下的自组装行为。通过表征分析得出多肽FF和Aβ16-20水溶液在常规条件下均自组装形成了纳米纤维结构,而经过辉光放电等离子体处理后多肽FF自组装形成十几纳米大小的聚集体,多肽Aβ16-20自组装形成以β-折叠为主的纳米纤维并沿着垂直于纤维长轴方向聚集形成膜状结构,其膜状聚集体厚度分别约为0.7 nm。且辉光下的自组装动力学过程的速度比常规过程快。
  接着引入贵金属离子研究贵金属-多肽复合材料的制备。结果表明多肽与HAuCl4, H2PtCl6或PdCl2贵金属盐的混合溶液经过辉光等离子处理后均能形成Au(或 Pt、Pd)和多肽的复合膜结构。辉光过程中多肽自组装形成膜状结构,而贵金属离子还原成粒径均一的纳米颗粒,并以镶嵌在多肽膜中的形式与多肽相结合,形成的复合膜薄且均匀。且Au3+的初始浓度对所形成的Au纳米颗粒的大小取到主要作用。
  最后,通过实验及密度泛函理论计算结果得出了一种可行的自组装机理。多肽自组装过程中水合电子的加入形成的N-(hydrated electron)-N相互作用模式增强了多肽间的结合,因此也更有利于纤维沿着垂直于它们长轴方向组装聚集形成膜状结构。而引入贵金属离子后,多肽自组装形成薄膜和贵金属离子还原成金属纳米颗粒的过程同时发生,从而组装形成金纳米颗粒均匀分布的贵金属-多肽复合薄膜。

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