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CoCrAPO-5分子筛及分子筛膜的合成与应用

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第一章 绪论

1.1磷酸铝分子筛的概述

1.2 AFI分子筛的合成

1.3 AFI分子筛应用性能

1.4 AFI分子筛膜的合成

1.5课题研究内容

第二章 CoCrAPO-5分子筛的合成与表征

2.1引言

2.2实验试剂与仪器

2.3 CoCrAPO-5片状分子筛的传统水热合成

2.4 CoCrAPO-5分子筛模板剂的脱除

2.5 CoCrAPO-5分子筛的表征

2.6实验结果及讨论

2.7本章小结

第三章 CoCrAPO-5分子筛膜的合成与表征

3.1引言

3.2实验试剂与仪器

3.3 CoCrAPO-5分子筛膜的合成

3.4 CoCrAPO4-5分子筛膜的表征

3.5实验结果与讨论

3.6实验结果与讨论

第四章 CrCoAPO-5分子筛催化环己烷液相氧化

4.1引言

4.2实验试剂与仪器

4.3 CrCoAPO-5分子筛催化环己烷液相氧化

4.4表征

4.5实验结果与讨论

4.6本章小结

第五章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢

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摘要

首次在传统水热条件下采用快速晶化法,得到了高晶化产量、较小尺寸的薄片状 CrCoAPO-5分子筛。合成过程中通过控制凝胶制备温度、晶化温度以及晶种加入等因素,调节分子筛颗粒的形貌以及大小。合成的CrCoAPO-5分子筛采用SEM、XRD、IR、UV-Vis、TG等进行表征。同时我们将此方法应用于AlPO4-5、CoAPO-5分子筛的合成,同样获得了低轴径比且具有 AFI结构的片状分子筛,从而说明此方法适用于AFI型片状分子筛的合成,为分子筛形貌的控制提供了一种新的思路。
  在合成的分子筛样品性能表征中,小尺寸的薄片状 CrCoAPO-5分子筛由于扩散通道较短,有助于客体分子在分子筛孔道内的吸附和扩散,表现出模板剂易于脱除、高吸水性能及高的环己烷催化氧化活性。在环己烷的液相催化体系中反应温度、溶剂丙酮的量、催化剂的尺寸、反应装置的选择等均对催化反应的活性产生一定的影响。
  使用二次生长法在α-Al2O3载体上合成CrCoAPO-5分子筛膜。在晶种层上先后进行二次生长有助于提高分子筛膜的交联性,且通过调控一次生长液的凝胶组成及一次生长时间使得在晶种层上获得 c轴垂直于载体表面的不交联的片状CoCrAPO-5分子筛层,有助于在其基础上通过外延生长获得具有高度择优 c轴取向的致密分子筛膜,且提高了分子筛膜的稳定性。在分子筛膜的合成过程中,通过调节合成凝胶的模板剂及水的含量可以有效地控制分子筛膜中晶体的生长方向,降低合成凝胶的配制温度及合成凝胶的水含量可在一定程度上促进分子筛膜的交联性生长。

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