利用多巴胺粘合特性调控膜内多级结构和多重作用的研究

摘要

开发高效率、低能耗的CO2捕集技术是实现温室气体减排和能源气体净化的共性关键问题。膜技术是最具发展前景的CO2捕集技术之一，开发高渗透性高选择性CO2分离膜材料则是膜技术用于CO2捕集的重要需求。为提高有机-无机杂化气体分离膜的分离性能，利用多巴胺的氧化聚合以及表面改性的特性，制备出三种基于多巴胺的气体分离杂化膜。
　　利用多巴胺（DA）在弱碱性水溶液中自聚交联的特性，其中的儿茶酚基团和氨基基团与聚乙烯醇（PVA）中的羟基（—OH）形成氢键作用，实现了DA对PVA的物理交联，将DA-PVA铸膜液旋涂于PES基膜上制备了DA-PVA/PES纳米杂化水凝胶气体分离复合膜。考察了DA浓度和自聚时间对PVA基质物理化学性质的影响，包括亲水性、水含量、热稳定性及自由体积分数等；研究了加湿状态下膜对CO2/CH4混合体系的分离性能。其中，DA-PVA(B3)/PES膜的分离性能最优，其CO2/CH4选择性达到43.2，为纯膜的143.85％。综合DA-PVA/PES膜的表征结果和分离性能，提出了CO2和CH4膜内的传质模型。
　　利用聚多巴胺（PDA）粒子上活性儿茶酚基团对胺基（—NH2）封端小分子的固定作用，以四乙烯五胺（TEPA）作为CO2促进传递固定载体，将TEPA通过共价键固定在PDA颗粒上，制备出PDA/TEPA颗粒，并将其填充至聚氧乙烯基高分子Pebax MH1657中制备了Pebax-PDA/TEPA气体分离杂化膜。通过元素分析，计算得到PDA/TEPA颗粒中TEPA的负载量为11.86 wt%。SEM照片显示PDA/TEPA粒子粒径均匀，为180~220 nm。探索了Pebax-PDA/TEPA杂化膜加湿状态下对CO2/CH4混合体系的分离性能。Pebax-PDA/TEPA(5)膜取得了最优的分离性能，CO2/CH4选择性为27.53，为纯膜的148.49%。
　　利用PDA对金属离子的螯合作用以及对金属离子的无电镀沉积能力，以螯合固定在聚多巴胺球（~80 nm）上的Ag+离子作为CO2促进传递固定载体，多巴胺还原的金属Ag颗粒（~20 nm）作为膜结构调控介质，制备出了―两面神‖颗粒（Janus particle），并将其填充至Pebax MH1657中制备Pebax-Janus气体分离杂化膜。Pebax-Janus杂化膜气体分离性能出现了反tradeoff效应，即CO2通量和CO2/CH4选择性同时提高。Pebax-Janus杂化膜在纯气体系中所取的最佳分离性能为CO2通量150 Barrer、CO2\CH4选择性26.3以及CO2\N2选择性72.5。此外提出了CO2在Pebax-Janus杂化膜的传质模型。

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前言

第一章 文献综述

1.1 气体分离概述

1.2 气体分离膜技术现状

1.3 气体分离高分子-填充物杂化膜

1.4 多巴胺的自聚-附着行为

1.5 论文选题与研究思路

第二章 实验部分

2.1 实验材料与实验仪器

2.2 膜的表征手段

2.3 渗透蒸发实验

第三章 DA-PVA/PES纳米杂化复合膜的制备及其气体分离性能的研究

3.1 引言

3.2 DA-PVA/PES纳米杂化复合膜的制备

3.3 DA-PVA/PES纳米杂化复合膜的物化性质与结构表征

3.4 DA-PVA/PES纳米杂化复合膜气体渗透性能及传递机制分析

3.5 小结

第四章 小分子胺功能化多巴胺颗粒的制备以及其对气体分离膜性能的影响

4.1 引言

4.2 PDA/TEPA颗粒的制备

4.3 Pebax-PDA/TEPA杂化膜的制备

4.4 PDA/TEPA颗粒的表征结果

4.5 Pebax-PDA/TEPA杂化膜的表征结果

4.6 Pebax-PDA/TEPA杂化膜的气体渗透性能与传递机制分析

4.7 小结

第五章 多巴胺银两面神颗粒的制备以及其对气体分离膜性能的影响

5.1 引言

5.2 Pebax-PDA和Pebax-Janus杂化膜的制备

5.3 PDA和Janus纳米颗粒的表征

5.4 Pebax-Janus杂化膜的表征

5.5 Pebax-Janus杂化膜的气体渗透性能与传递机制分析

5.6 长期稳定性研究

5.7 小结

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 主要创新点

6.3 研究工作展望

参考文献

发表论文及参与科研情况说明

发表、投稿论文

参加学术会议

参与科研情况

致谢