四氯化硅氢化制备三氯氢硅生产工艺研究

摘要

近年来，位于光伏上游的多晶硅产业，因产能过剩遭遇寒潮，国内多晶硅产业受到严重的冲击，除了国外多晶硅生产巨头冲击国内市场的因素外，其根本原因还是自身核心技术不够成熟，导致生产成本过高。降低产业能耗，实现副产物循环利用，成了国内多晶硅行业健康持续发展的关键。
　　改良西门子法是生产多晶硅的主流工艺，每生产1t多晶硅副产约15t四氯化硅，如何处理数量庞大的四氯化硅，成为制约多晶硅行业发展的巨大瓶颈。利用四氯化硅氢化技术制备三氯氢硅，实现物料的闭路循环，大幅降低生产成本，开始得到越来越多业内人士的关注。现有的高温氢化工艺和冷氢化工艺中的高能耗和反应转化率低的问题亟待解决。怎么提高四氯化硅转化率，节能降耗成了氢化技术的研究热点。针对该问题，本文对四氯化硅DBD等离子体氢化工艺进行了探索，并将镍基催化剂用于高温氢化反应进行实验研究。
　　主要的研究工作内容和结果如下：
　　(1)提出了DBD等离子体放电用于四氯化硅的氢化反应，并设计等离子体发生器和石英套管反应器，搭建专业实验平台，对DBD等离子体放电条件和四氯化硅氢化反应进行小试试验探索。在DBD低温等离子体中，四氯化硅发生氢化反应生成三氯氢硅，而且在试验功率范围内，随着等离子体电源功率的增大，三氯氢硅收率增大，实验条件下得到三氯氢硅的最大收率为12.1％。
　　(2) DBD等离子体氢化过程中反应进度不易控制，四氯化硅等离子体还原没有停留在生成三氯氢硅这一步，而是继续还原生成了单质硅。高温四氯化硅气体夹带着不定型硅粉，形成导电性的烟雾，改变了原有的放电结构，放电间距大大变小，放电均匀性不好控制。
　　(3)采用浸渍法制备不同的负载镍催化剂，对比了四种催化剂对四氯化硅氢化反应的催化效果，结果表明，Ni/HZSM-5催化性能最佳。最佳反应条件为：镍负载量为10%，反应温度850℃，反应压力0.3MPa，进料比H2:SiCl4为4，空速为5000h-1，在最佳反应条件下，四氯化硅的转化率可以达到16.69%。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第一章 文献综述

1.1研究背景

1.2多晶硅主要生产工艺介绍

1.3四氯化硅的综合利用

1.4四氯化硅的氢化技术

1.5低温等离子反应介绍

1.6本文研究目的和内容

第二章 四氯化硅低温等离子体氢化试验探索

2.1引言

2.2实验流程

2.3实验设备与试剂

2.4实验测量系统

2.5四氯化硅低温等离子体氢化工艺探索

2.6低温等离子体还原四氯化硅反应机理研究

2.7小结

第三章 镍催化剂用于四氯化硅氢化的研究

3.1引言

3.2实验流程

3.3主要化学仪器和试剂

3.4实验测量及控制系统

3.5负载型镍催化剂的制备

3.6不同类型镍催化剂活性的研究

3.7 Ni/HZSM-5催化剂工艺参数研究

3.8小结

第四章 结论与展望

4.1结论

4.2展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢