柴油车用尿素SCR催化剂台架评价方法优化研究

摘要

我国第四阶段中、重型柴油车排放法规实施不久，目前市场在售国四中、重型柴油车几乎全部采用了选择性催化还原(SCR)技术路线，社会各届对车用SCR催化剂的实际NOx减排能力及其评价方法给予了高度关注。
　　SCR催化剂台架试验评价应用广泛，但是存在以下不足:①受台架试验中尿素水溶液分解、混合条件影响，SCR台架评价结果存在偏差和不确定性;②现行SCR台架评价方法通常用于反映单一排气条件变量对催化剂性能的影响，难以用于预测法规工况或车辆实际运行条件下多个排气条件共同变化时催化剂的性能表现。针对上述不足，本课题开展了SCR催化剂台架评价的优化方法研究。
　　为了最大限度地消除尿素混合条件对SCR催化剂性能评价的影响，作者首先搭建了专用发动机试验台架，在排气管路上布置了速度混合、氨气混合两级混合器，近似认为在SCR入口端面处尿素、柴油机排气两相流体混合均匀、流速相同，试验评价结果仅考虑尿素水溶液分解率的影响。
　　鉴于台架试验中喷入排气管路的尿素水溶液并不总是能够完全、及时地分解，作者引入尿素水溶液的理论供给浓度CUrea(t)、分解率αUrea(t)、存积量QUrea_BP(t)和分解速率γUreaBP(Q)等参数构建了SCR入口气态氨供应方程，依据SCR反应体系中气态氨平衡关系，提出了台架试验中实际氨氮比ANR(t)、气态氨浓度过量系数β、催化剂转化效率-计算储氨量等指标的计算方法，以及基于上述指标的尿素分解率分析方法和稳态转化效率台架试验有效结果筛选方法。
　　通过一组台架试验，考察了不同SCR入口排气温度、尿素水溶液喷射速率、发动机排气流量、催化剂内部空速（流速）条件下尿素分解率的差异。研究结果表明，尿素分解速率γUrea_BP(Q)越低，SCR反应体系中的气态氨供应浓度越不稳定，并导致催化剂转化效率η在试验过程中持续振荡。排气流量对尿素分解速率γUrea_BP(Q)影响显著，低排气流量导致γUrea_BP(Q)下降，且排气流量对γUrea_BP(Q)的影响不能依靠排气温度上升被完全消除。因此，实际使用中应对“双低工况”（低排温、低排气流量）尿素分解率给予特别关注，SCR台架试验评价工况宜选择在较大的排气流量条件下进行。
　　为了消除尿素分解条件和分解率对SCR催化剂转化效率台架评价结果的影响，提高SCR台架评价结果的准确性和试验室间可比性，作者尝试建立了一种催化剂台架试验与模拟计算相结合的试验结果修正方法，该方法以SCR催化反应速率方程中各反应参数的BOOST默认值为基础，建立了基于台架测试结果的催化反应参数估计和调整流程，估计了试验用SCR催化剂的反应参数。当采用台架试验的实际氨氮比ANR进行模拟计算时，催化剂稳态转化效率的台架试验结果和模拟计算结果吻合度较好，即模拟计算可用于对催化剂稳态转化效率台架测试结果的修正。
　　由于SCR转化效率模拟计算时假定催化剂入口气态氨浓度恒定，模拟计算结果不受尿素分解率的影响。作者通过对比模拟计算结果和台架试验结果，提出了一种新的用于定量分析不同排气条件的尿素分解率的方法。
　　鉴于SCR台架评价方法不能用于有效地预测SCR装机工况法排放评价结果，作者提出了基于反应平衡时间的SCR催化剂动态转化效率温度窗口表示方法，结合ESC工况排气条件建立了ESC名义转化效率温度窗口概念。使用该窗口对ESC排放评价结果进行了较准确的预测，显著提高了SCR台架评价方法和指标的工程应用价值。为了使SCR台架评价结果能够用于对车辆实际行驶条件下的排放预测和控制，作者还提出了以柴油机功基排放强度和功密度为前馈的新型非工况法排放评价方法，使用车辆上现有的反馈数据可对车辆实际排放进行推算，为柴油车排放评价、控制和OBD应用提供了一种新方案。

目录

声明

摘要

图清单

表清单

字母注释表

第一章 绪论

1．1 课题的背景及意义

1．2 柴油车用SCR催化剂技术概述

1．3 主要SCR催化反应及反应速率动态发展机制

1．4 SCR催化剂台架评价方法和评价指标研究现状

1．5 主要研究内容及论文结构

第二章 SCR催化剂台架测试系统的非标模块及其影响分析

2．1 SCR催化剂台架测试系统及其非标模块

2．2 典型国Ⅳ柴油机原始排气特性试验研究

2．3 发动机台架排气管路温度降研究

2．4 尿素分解、混合方案试验对比和混合方案优选

2．5 SCR催化剂台架评价的不确定性来源

2．6 本章小结

第三章 尿素分解率台架试验研究和SCR稳态转化效率评价结果筛选

3．1 SCR反应体系中的气态氨浓度平衡

3．2 基于台架测试数据的的尿素分解率分析方法

3．3 发动机排气条件对尿素分解率影响台架试验

3．4 发动机排气条件对尿素分解率的影响分析

3．5 SCR台架评价结果的室间可比性和稳态转化效率有效试验结果筛选

3．6 本章小结

第四章 基于SCR性能模拟计算的尿素分解率分析和台架评价结果修正

4．1 基于SCR转化效率模拟计算的尿素分解率分析方法

4．2 基于SCR台架评价结果的催化剂反应参数估计方法

4．3 某钒基SCR催化剂反应参数估计

4．4 基于模拟计算的SCR台架评价结果修正和尿素分解率分析

4．5 理想条件下SCR氨覆盖度和转化效率动态发展过程分析

4．6 本章小结

第五章 面向ESC和功基窗口法的SCR催化剂台架评价指标研究

5．1 柴油车排放控制系统评价的层次性和关联性

5．2 重型柴油车(机)工况法排放法规排气条件对比

5．3 催化剂动态转化效率温度窗口及其在ESC排放预测中的应用

5．4 基于功基排放强度、功密度的柴油车全工况NOx排放评价方法研究

5．5 基于功基排放强度的柴油车排放量在线估计和监督管理

5．6 本章小结

第六章 全文总结与展望

6．1 全文总结

6．2 论文的创新点

6．3 研究展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢