氯化亚铜沉淀法去除水中放射性碘的研究

摘要

历史上几次重大的核事故中均检测到放射性碘核素的存在，尤其是在日本福岛核事故后，地表水、海水、地下水以及饮用水已受到放射性碘污染。碘作为水体主要放射性污染物之一，已经引起了学者们关注和研究，一旦不加以控制将会对人体健康造成严重危害。
　　本文首次提出一种新工艺去除水体中的放射性碘核素，即氯化亚铜沉淀法去除水中放射性碘。在除氧的条件下，选用CuCl为沉淀剂，离解产生的Cu+与水体中的I-反应生成CuI沉淀，通过0.45μm膜过滤后，使得碘离子得以去除。本研究通过烧杯试验来考察工艺的可行性，并以此为基础设计小试试验装置。根据实际情况调试并重现烧杯试验的结果，并且优化小试的操作参数、评价工艺运行的性能及除碘效果。
　　在烧杯试验中，研究了不同CuCl投加量、反应时间、初始I-浓度、共存的Cl-及HCO3-浓度对I-去除率的影响，并分析了其产生的固相物质的组分来进一步解析反应过程。结果表明，初始I-浓度的变化（5～40mg/L）和Cl-浓度的变化（0～400mg/L）对I-去除率并无显著影响。在CuCl投加量为150mg/L，反应时间为15min时I-去除率为95.8％，为最佳操作条件，但出水Cu2+浓度超标，并且出水pH略低。投加HCO3-可以有效提高出水pH，并且随着HCO3-投加量的增大，出水Cu2+浓度逐渐降低。当HCO3-浓度为87.14mg/L时，出水Cu2+浓度能够达到饮用水卫生标准（<1mg/L），但I-去除率也降低至81.2%。通过XPS表征和水质分析可以反映出未投加HCO3-时沉淀物中存在CuI、Cu、Cu2O、CuO、Cu(OH)2等；加HCO3-后沉淀物除包含以上物质，同时有硫铜化物的生成，并且从出水中未能检测出SO42-。
　　小试试验中，为了实现加药的准确性，将CuCl粉末投入0.02mol/L的盐酸中配成悬浊液投加。小试工艺装置连续7天稳定运行，共处理水量为1540L，因处理废水的水质与烧杯试验不同，氯化亚铜的最佳投加量为260mg/L，I-平均去除率为97%，出水Cl-、SO42-浓度稳定，平均值（扣除自来水背景值后）分别为85mg/L和31mg/L，出水Cu2+浓度平均值为20mg/L，SF初始值为63.36L/(m2·h·m)，运行结束后SF值为9L/(m2·h·m)，沉淀物的XPS分析与烧杯试验结果一致。在出水过膜前向膜分离器中加入不同浓度的CO32-，当其投加量为80mg/L时出水Cu2+浓度为0.72mg/L，出水pH为8.21，I-去除率此时已降低至57%。所以，在今后的研究中还应进一步改进工艺，使其既可以使出水Cu2+达标，又可以保证I-的去除率。

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第一章 绪论

1.1放射性废水处理概述

1.2放射性碘核素危害与来源

1.3国内外含放射性碘核素废水处理研究进展

1.4饮用水中放射碘的去除

1.5课题研究背景及内容

第二章 试验装置、材料与分析方法

2.1试验装置

2.2小试试验工艺参数

2.3试验材料、监测项目与分析方法

第三章 氯化亚铜沉淀法除碘烧杯试验研究

3.1引言

3.2试验方法

3.3 PHREEQC软件对本试验的应用

3.4试验结果讨论

3.5本章小结

第四章 氯化亚铜沉淀法除碘小试试验研究

4.1引言

4.2试验材料与方法

4.3试验结果与讨论

4.4本章小结

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

发表论文和科研情况说明

致谢