铁铈催化剂低温选择性催化还原脱硝性能研究

摘要

我国电力工业的迅速发展在给经济发展和人们的生活带来方便的同时，也带来了各种各样的环境问题，而火电厂燃煤产生的氮氧化物已成为大气环境污染的主要来源之一。氮氧化物除了形成酸雨破坏森林、土壤、湖泊等生态系统外，还会形成光化学烟雾和破坏臭氧层，直接或间接地威胁到人类的身体健康，因此必须加强对于氮氧化物的控制，而其中一氧化氮是氮氧化物的主要成分。为了减少大气中氮氧化物的排放量，在众多的可选方法中，选择性催化还原脱硝法是当前最有效的、最有发展前景的对烟气进行脱硝的方法之一。当前，应用选择性催化还原脱硝法这项技术最为重要的就是对良好催化剂的选用上。
　　本文研究了以SBA-15、KIT-6为模板制备的的铁铈氧化物催化剂以及负载铁铈氧化物的改性介孔炭的选择性催化还原脱硝性能。首先，实验探索了以SBA-15、KIT-6分别为模板制备出含有不同铁铈摩尔比合成的的铁铈氧化物催化剂，对它们的脱硝性能进行了探究。结果分析后均得到了铁铈摩尔比为6:1的铁铈氧化物催化剂的脱硝效果明显优于其他比例催化剂的结论。而以SBA-15为模板制备的铁铈摩尔比为6:1的铁铈氧化物催化剂的脱硝性能方面更高于以KIT-6为模板制备的铁铈摩尔比为6:1的铁铈氧化物催化剂。随后实验探究了气体流速对最佳催化剂脱硝性能的影响，得出以SBA-15为模板制备的最佳铁铈氧化物催化剂在较高流速下仍能达到较高的脱硝效率的结论。除此之外，为了探究催化剂的工业实用性，本实验中还考察了以SBA-15为模板制备的最佳铁铈氧化物催化剂在脱销应用中的稳定性和抗硫性。实验结果表明，铁铈摩尔比为6:1的铁铈氧化物催化剂在200-300℃范围内具有良好的稳定性和抗硫性。
　　而对于负载铁铈氧化物的改性介孔炭催化剂，实验中探究了不同铁铈氧化物负载率及气体流速对于负载铁铈氧化物改性介孔炭催化剂选择性催化还原脱硝性能影响以及其稳定性和抗硫性能。实验结果表明，在气体流速为204000h-1时，负载量为20％的负载铁铈氧化物的改性介孔炭负载型催化剂可以在170-270℃达到83%以上的脱硝率，表现了良好的脱硝性能。而与以SBA-15为模板制备的最佳铁铈氧化物催化剂相比，负载铁铈氧化物的改性介孔炭负载型催化剂的低温脱硝性能更优。这可能是因为改性介孔炭拥有较大的比表面积和优良的中孔结构，有利于气体分子在催化剂表面的扩散，并且负载铁铈金属氧化物同时又可以供给优异的电子转移轨道。另外，此催化剂在200-230℃表现了良好的稳定性和在230℃表现了良好的抗硫性能。

目录

声明

第一章 文献综述

1.1控制氮氧化物排放的必要性和迫切性

1.1.1大气中氮氧化物的来源

1.1.2 氮氧化物的危害

1.1.3中国及世界的应对

1.2 NOx控制技术

1.2.1燃烧方式的改进

1.2.2燃烧后处理

1.3 SCR脱硝技术

1.3.1 NH3-SCR化学反应原理及工艺流程

1.3.2影响SCR的关键因素

1.3.3 SCR脱硝技术的实际状况

1.4 SCR脱硝催化剂的发展

1.4.1 SCR脱硝催化剂的分类

1.4.2 SCR脱硝催化剂的常见制备方法

1.4.3 SCR脱硝催化剂应用的实际状况

1.5本文工作

第二章 原理与实验

2.1实验原理

2.1.1吸附等温线和分类

2.1.2比表面积

2.1.3孔径分布

2.1.4吸附实验装置

2.1.5 X射线衍射

2.1.6电子显微技术

2.2实验部分

2.2.1实验仪器与试剂

2.2.2催化剂的制备

第三章 结果与讨论

3.1以SBA-15为模板制备的铁铈氧化物催化剂脱硝性能研究

3.1.1铁铈氧化物催化剂的表面性质表征

3.1.2 FeCe(6:1)Ox样品的透射电镜测试

3.1.3铈添加量对铁铈氧化物催化剂脱硝性能的影响

3.1.4气体流速对FeCe(6:1)Ox催化剂脱硝性能的影响

3.1.5 FeCe(6:1)Ox催化剂的稳定性能测试

3.1.6 FeCe(6:1)Ox催化剂的抗硫性能测试

3.2以KIT-6为模板制备的铁铈氧化物催化剂脱硝性能研究

3.2.1铁铈氧化物催化剂的表面性质表征

3.2.2 FeCe(6:1)Ox样品的透射电镜测试

3.2.3铈添加量对铁铈氧化物催化剂脱硝性能的影响

3.2.4气体流速对FeCe(6:1)Ox催化剂脱硝性能的影响

3.2.5 FeCe(6:1)Ox催化剂的稳定性能测试

3.3改性介孔炭负载铁铈氧化物脱硝性能研究

3.3.1 OMC-HNO3以及不同负载量的Fe-Ce/OMC-HNO3催化剂的表征

3.3.2 OMC-HNO3和20%Fe-Ce/OMC-HNO3样品的透射电镜测试

3.3.3 OMC-HNO3负载铁铈氧化物前后对脱硝性能的影响

3.3.4铁铈氧化物的负载率对脱硝性能的影响

3.3.5气体流速对20% Fe-Ce/ OMC-HNO3催化剂的脱硝性能的影响

3.3.620% Fe-Ce/ OMC-HNO3催化剂的稳定性能测试

3.3.720% Fe-Ce/ OMC-HNO3催化剂的抗硫性能测试

第四章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢