介孔分子筛基非均相Fenton催化剂的制备及其性能研究

摘要

非均相Fenton高级氧化技术用于处理各种含有难降解有机物的废水，具有污泥产生量小、催化剂易于再生、水处理成本低、不产生二次污染等优点，而如何合成活性高、稳定性好的非均相Fenton催化剂，是该技术应用及推广的关键。 本文通过简单的水热法合成了质轻、多孔、吸附能力强、比表面积大的介孔分子筛 MCM-41，并通过浸渍法将Fe和Mn两种金属活性中心同时负载于MCM-41上，制成了高效稳定的非均相Fenton催化剂Fe-Mn/MCM-41。通过XRD、BET、SEM、TEM、FT-IR和 XPS表征发现，负载对载体的孔道结构和特性只有轻微的影响，载体的基本结构得到了保留。通过催化实验获得了Fe和Mn的最佳负载量为5%（质量分数），Fe:Mn（摩尔比）=1:1。并且通过吸附实验验证了催化剂对有机物具有较强的吸附性能。 通过比较MCM-41、Fe/MCM-41、Mn/MCM-41和Fe-Mn/MCM-41对甲基橙溶液的催化降解效果，发现MCM-41和Mn/MCM-41只对甲基橙有吸附效果，无催化降解作用，而Fe-Mn/MCM-41的催化能力远高于Fe/MCM-41。通过考察反应条件对催化过程的影响，得出了适宜的反应条件。通过比较纳米氧化铁作为催化剂的非均相 Fento n过程和硫酸亚铁作为催化剂的均相 Fenton过程，发现Fe/MCM-41的催化能力要远强于纳米 Fe2O3，但低于均相 Fenton过程，这证明了载体MCM-41在催化过程中的作用。 通过分析整个催化过程的反应机理，发现该过程中的主要氧化剂为羟基自由基，并且氧化过程由均相Fenton催化和非均相Fenton催化共同完成，其中非均相 Fenton催化起主要作用。通过实验证实了 Fe、Mn双金属活性中心同时负载时的协同作用，Mn的添加加速了三价铁到二价铁的循环，从而提高了催化效率。另外本文针对该过程的动力学规律进行了简单的分析，针对催化剂对甲基橙的矿化能力和催化剂的可重复使用性进行了检验。

目录

声明

第1章 文献综述

1. 1 研究背景

1. 2 高级氧化技术

1.3 Fenton氧化技术

1. 4 介孔材料

1. 5 课题选题及意义

1. 6 论文的研究内容

第2章 实验和分析方法

2. 1 实验试剂及仪器

2. 2 催化剂的制备和废水处理方法

2. 3 催化剂的表征

2. 4实验分析方法

第3章 催化剂的表征和性能测试

3. 1 催化剂表征实验

3. 2 催化剂的性能评价

3. 3 本章小结

第4章 MCM-41基催化剂在非均相Fenton反应中的应用

4. 1 催化剂的性能评价

4.2 Fe-Mn/MCM-41催化效果的影响因素

4.3 与其他Fenton催化剂催化效果的对比实验

4. 3 催化剂的降解机理分析

4.4 非均相Fenton催化反应的动力学研究

4.4 TOC去除率和催化剂的循环使用性能分析

4. 5 本章小结

第5章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢