Pt@SrTiO3光热催化甲醇水蒸气重整制合成气

摘要

转化清洁的太阳能为化学能是解决能源危机和环境污染问题的一条潜在途径，越来越受到广泛的重视。而构建高效的催化反应系统已经成为这一领域的中心课题。在传统光催化领域，大多数半导体光催化材料只能吸收太阳光中的紫外光及部分可见光，所以太阳能转化效率极低。光热催化材料能够将太阳光中的紫外、可见及红外光转化为热能驱动热催化反应，对太阳能的高效利用具有重大的意义。经典的热催化反应正在被尝试通过光热催化来实现，而开发高效的光热催化剂是关键。本文将Pt纳米粒子负载在钛酸锶(SrTiO3，简写为STO)载体上实现光热催化甲醇水蒸气重整反应，主要结果及结论如下： 1.采用光沉积法和浸渍法成功制备了不同载体，不同Pt纳米颗粒负载量的样品，采用多种表征手段全面研究了材料的物相、成分、形貌和光物理性质。在封闭循环系统中对各个样品进行了光热催化甲醇水蒸气重整制合成气的活性表征，对各个反应参数（如Pt负载量、水醇比等）进行了优化。光沉积质量百分比3%Pt在商用SrTiO3上的样品(PD-3%Pt@STO)在水醇比2:1时活性最高。在反应15分钟时，甲醇的转化率可以达到95.5%，合成气的产量可达751.4μmol（其中H2为465.4μmol，CO为286.0μmol）、选择性超过90%。进一步的循环活性测试表明催化剂具有较好的稳定性。PD-3%Pt@STO样品在光照下升温至150℃的低温即可驱动甲醇水蒸气重整，与热催化报道的最低反应温度相当。 2.利用碱溶释热的方法合成了具有大比表面积（152.1m2/g）和较窄孔径分布（1.5nm和3.0nm）的纳孔SrTiO3。用光沉积方法将Pt负载在该载体表面制得PD-3%Pt@NP-STO样品，其在光热催化甲醇水蒸气重整制合成气反应中表现出的活性远高于以商用SrTiO3为载体的样品。其高性能可以归因于大的比表面积和较窄的孔径分布的载体负载Pt形成了更多的反应活性位点。 本文首次实现光热催化甲醇水蒸气重整反应，Pt负载于SrTiO3样品可在150℃的低温驱动该反应，并获得好的反应活性、稳定性及选择性。本文研究表明通过光热催化实现传统热催化反应为太阳能利用提供了一条新途径。

目录

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 纳米异质结构——光催化材料基本原理和研究进展

1.2.1 纳米异质结构中的半导体光催化材料

1.2.2纳米异质结构—等离子体共振效应光催化材料

1.2.3纳米异质结构—等离子共振效应光热催化材料

1.3 关于甲醇裂解的研究现状

1.3.1 甲醇直接裂解反应

1.3.2 甲醇部分氧化反应

1.3.3 甲醇水蒸气重整反应

1.3.4 本章小结

1.4本课题的研究内容和意义

第2章 实验材料及研究方法

2.1 实验过程中使用到的化学品及仪器

2.1.1 本实验中所使用的化学品

2.1.2 实验设备

2.2 材料的表征

2.2.1 物相分析

2.2.2 表观形貌分析

2.2.3 紫外-可见吸收光谱

2.2.4 比表面积和孔径分布

2.3 材料光热性能评价

第3章 材料的制备、合成以及性能表征

3.1 引言

3.2 材料的制备

3.3 材料的物理特性表征

3.4 光热催化活性评价

3.5 本章小结

第4章 用于载体的纳孔SrTiO3的制备、表征及活性测试

4.1 引言

4.2 纳孔SrTiO3样品的制备

4.3 材料物理特性的表征

4.4 光热催化活性评价

4.5 本章小结

第5章 总结与展望

5.1 全文总结

5.2 全文的创新点

5.3 未来展望

参考文献

致谢