负载型非晶态合金催化剂及其加氢性能的研究

摘要

该文首先采用化学还原法和化学沉积法制备了纯态Ni-B和Ni-P非晶态合金.考察了各种制备条件对纯态非晶态合金形成的影响,实际表明,在非晶态合金Ni-B的制备中,溶液的PH值对非晶态合金的形成影响较小,但PH值高对加速反应进行有利,而BH<,4><'->/Ni<'2+>摩尔比对非晶态合金的形成有决定性作用.确定了制备Ni-B非晶态合金的适宜反应条件.通过XRD和SAED表征确定了样品的非晶态结构,以SEM和TEM测定和观察了非晶态合金的形貌.所制得的Ni-B UFAAP粒子约为15nm;Ni-P约为70nm.DSC测定表明,Ni-B的晶化温度比Ni-P的低,这是由于Ni、B和Ni、P的相互作用不同.脉冲-微反的结果表明,非晶态Ni-B比Ni-P合金对苯加氢反应具有更高活性.该论文通过一系列基础研究工作,制备了新型的以粉末及工业剂型TiO<,2>为载体的B类和P类负载型非晶态合金,在脉冲-微反与固定床连续流动反应装置上评价了催化剂的加氢与抗硫能力,并把它应用于实际油品的加氢反应中,取得了较好的效果.

目录

文摘

英文文摘

前言

第一章文献综述

1.1非晶态合金的发展简史

1.2非晶态合金的特点及结构模型

1.2.1非晶态合金的特点

1.2.2非晶态的结构模型

1.3非晶态合金的分类

1.4非晶态合金的制备方法

1.4.1骤冷法制备非晶态合金

1.4.2化学还原法制备非晶态合金

1.4.3影响非晶态合金形成的几个因素

1.5非晶态合金的表征

1.5.1非晶态结构的确定

1.5.2非晶态合金物性的其它表征

1.6非晶态合金催化剂的应用

1.6.1催化加氢反应

1.6.2催化脱氢反应

1.6.3催化氧化反应

1.6.4电催化反应

1.7关于非晶态合金的思考与论文设计方案

第二章实验方法

2.1实验原料

2.2催化剂的制备

2.2.1 B型非晶态合金的制备

2.2.2 P型非晶态合金的制备

2.2.3表征用晶化与还原态催化剂的制备

2.3催化剂的物性表征

2.4催化剂的活性评价

2.4.1加氢反应活性评价

2.4.2脱氢反应活性评价

第三章纯态非晶态合金催化剂的制备与物化性质

3.1纯态非晶态合金的制备

3.2非晶态合金催化剂的表征

3.2.1非晶态结构的确定与比较

3.2.2非晶态合金的体相组成

3.2.3非晶态合金的热稳定性与结构的关系

3.2.4催化剂的表面形态与粒子大小比较

3.3纯态非晶态合金催化剂的活性测试

3.4原位红外光谱法研究催化剂的还原和苯加氢反应过程

3.5本章主要结论

参考文献

第四章负载型非晶态合金催化剂的制备与物化性质

4.1负载型非晶态合金的制备

4.1.1载体的预处理、筛选与制备

4.1.2 B系列负载型非晶态合金的制备

4.1.3 P系列负载型非晶态合金的制备

4.2负载型非晶态合金催化剂的表征

4.2.1非晶态结构的确定与比较

4.2.2负载型非晶态合金的负载量

4.2.3负载型非晶态合金的热稳定性与结构的关系

4.2.4催化剂的表面形态与粒子大小比较

4.2.5催化剂的比表面与孔容

4.2.6研究催化剂的氧化物种的还原能力

4.2.7催化剂表面状态与活性间的关系

4.3负载型非晶态合金的活性测试

4.3.1脉冲噻吩加氢脱硫反应及动力学研究

4.3.2脉冲芳烃加氢反应及极限耐硫量、动力学研究

4.4本章主要结论

参考文献

第五章非晶态合金在重芳烃及油品加氢反应中的应用

5.1非晶态合金应用于重芳烃加氢反应

5.1.1载体对负载型非晶态合金催化加氢性能的影响

5.1.2含不同类金属的负载型非晶态合金催化加氢性能比较

5.1.3第二金属Co对Ni-B/TiO2非晶态合金加氢性能影响

5.1.4重芳烃加氢反应的工艺条件考察

5.1.5几种负载型非晶态合金催化剂的催化活性考察

5.2溶剂油中的多芳烃加氢反应

5.3本章主要结论

参考文献

第六章非晶态合金催化剂的脱氢反应活性研究

6.1 非晶态合金在对异丙醇脱氢反应的活性

6.2非晶态合金在对环己醇脱氢反应的活性

6.3本章主要结论

参考文献

第七章非晶态合金催化剂的研究展望

第八章结论

博士期间科研情况

致谢