ⅢA族单卤化物分子电子态的实验与理论研究

摘要

ⅢA族单卤化物对半导体和光电材料的开发和激光介质的寻找起着十分重要的作用.但是目前,ⅢA族单卤化物在实验上所观测到的电子光谱还有很多谱带没有归属,有的结果还存在疑问,还有的受实验方法限制,光谱难以分辨.理论上,目前的研究大都集中在基态上,激发态研究的较少,因此对此系列分子电子态结构的了解还不清楚.该论文从实验和理论两个方面对ⅢA族单卤化物的电子态进行研究.主要工作有:1.观测InBr分子C<'1>Π→X<'1>Σ<'+>跃迁的激光诱导荧光光谱,首次获得了C <'1>Π态较为可靠的实验光谱常数.2.用各种量子化学理论方法(TDDFT,CCSD-LRT,MCQDPT,MR-CISD,MR-CISD+Q,MR-AQCC,等),首次研究了BBr,InCl,InBr和InI分子包括Rydberg态在内的电子激发态,获得了与实验值符合比较好的光谱常数,预测了跃迁特性.利用理论计算结果澄清和解决了一些前人实验结果存在的问题.此外对InH分子也进行了计算,获得了比前人更好的理论结果.

目录

文摘

英文文摘

第一章引言

1.1研究ⅢA族单卤化物的重大意义和实验研究进展

1.2用于分子电子激发态研究的量子化学模型简介

1.2.1组态方法

1.2.2线性响应函数方法

1.2.3高精度激发态计算

1.2.4考虑相对论的影响

1.3 ⅢA族单卤化物的理论研究进展

1.4本论文的主要研究内容

参考文献

第二章InBr分子的激光诱导荧光光谱研究

2.1实验系统

2.2 InBr分子的激光诱导荧光光谱研究

2.3小结

附录1用矩阵运算进行光谱常数的最小二乘法拟合

参考文献

第三章用含时密度泛函理论(TDDFT)研究BBr分子的电子态

3.1引言

3.2计算方法

3.3结果与分析

3.4小结

附录2从双原子分子的势能曲线拟合光谱常数

参考文献

第四章InH分子电子态的理论研究

4.1引言

4.2计算方法

4.3结果与分析

4.4小结

附录3 In原子的基组

参考文献

第五章InCl分子电子态的理论研究

5.1引言

5.2计算方法

5.3结果与分析

Ⅰ.低Λ-S态PEC

Ⅱ.低Ω态PEC

Ⅲ.InCl分子弱谱带的重新归属

Ⅳ.基态,3∏态和C1∏态PEC的再分析

5.4小结

参考文献

第六章InBr分子电子态的理论研究

6.1引言

6.2计算方法

6.3结果与分析

6.4小结

参考文献

第七章InI分子电子态的理论研究

7.1引言

7.2计算方法

7.3结果与分析

7.4小结

参考文献

第八章总结

攻读博士学位期间撰写的论文

致谢