空气颗粒物中多环芳烃化合物的稳定碳同位素组成及其来源

摘要

环境空气颗粒物中的多环芳烃是致癌物，特别是直径小于10μm的颗粒物，可以随呼吸进入人体沉积于肺部，对人体造成危害。为了有效控制环境空气中多环芳烃污染，进行多环芳烃来源研究是非常必要的。本文论述了多环芳烃化合物的稳定碳同位素特征，并据此探讨了环境空气颗粒物中多环芳烃的来源。 首先，采集了污染源样品(机动车尾气和燃煤烟尘)和环境空气颗粒物样品(乌鲁木齐市和郑州市)。其次，利用二氯甲烷做溶剂，索氏提取后，得到可溶有机质，再经过柱层分离后得到多环芳烃样品。用色谱-质谱确定了7种(菲、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、苯并(a)芘、茚并(1，2，3-cd)芘和苯并(ghi)苝)中多环芳烃化合物的种类。最后，利用色谱-同位素质谱测定了7种多环芳烃化合物的稳定碳同位素组成。 根据污染源排放的多环芳烃化合物的稳定碳同位素的不同特征，确定环境空气中产生多环芳烃的污染源类；提出燃煤污染烟尘和机动车尾气中多环芳烃化合物的稳定碳同位素组成成分谱的分析测试方法；在此基础上，建立了我国污染源排放的颗粒物中上述7种多环芳烃化合物稳定碳同位素组成的成分谱；研究了环境受体中这7种多环芳烃化合物稳定碳同位素组成成分谱的特征；利用多环芳烃化合物的稳定碳同位素组成，研究了环境空气中多环芳烃的来源，建立二元复合同位素质量平衡模型，计算各污染源对环境空气颗粒物中多环芳烃化合物的贡献率。 研究结果表明：利用多环芳烃化合物的碳同位素组成成分谱识别环境空气颗粒物的来源时，需要分析研究区域的污染特征，选择不同的污染源成分谱，或选择加权平均的成分谱；利用多环芳烃分子化合物的碳同位素组成能够较好地区分燃煤产生的烟尘和机动车尾气中苯并(a)芘，茚并(1，2，3-cd)芘，苯并(ghi)苝的来源；通过比较乌鲁木齐、郑州、北京、重庆和杭州市环境空气颗粒物中PAHs的δ13C值表明：机动车尾气对这几个城市空气颗粒中多环芳烃的贡献(量)依次为北京市＞重庆市和杭州市＞郑州市＞乌鲁木齐市。这一研究结果为下一步定量解析不同的污染源对PAHs的贡献提供了基础；利用二元同位素质量平衡(IsotopicMassBalanceIMB)化合物受体模型解析了燃煤污染源和机动车尾气源对乌鲁木齐市和郑州市环境空气颗粒物中苯并(a)芘，茚并(1，2，3-cd)芘和苯并(ghi)苝的贡献率。IMB模型和CMB模型应用于环境空气颗粒物中的中多环芳烃来源的解析，起到异曲同工，复位补充的作用。

目录

文摘

英文文摘

第一章引言

1.1多环芳烃性质概述

1.2环境空气中多环芳烃的来源和归宿

1.3环境空气中多环芳烃的污染水平

1.4空气颗粒物中多环芳烃来源的研究方法

1.4本文的立题依据

1.6稳定碳同位素组成的概念及其应用

1.7本文的主要研究内容和研究方法

参考文献

第二章样品的采集和分析方法

2.1样品的采集

2.1.1环境样品的采集

2.1.2污染源样品的采集

2.2样品的前处理

2.3多环芳烃化合物碳同位素的测定

2.3.1待测多环芳烃的选择和标准溶液的配制

2.3.2样品的测试

2.4样品的测定结果

2.4.1污染源中多环芳烃化合物的稳定碳同位素组成

2.4.2空气颗粒物中多环芳烃化合物的稳定碳同位素组成

参考文献

第三章污染源中多环芳烃的碳同位素成份谱

3.1煤烟尘中多环芳烃的碳同位素成份谱的建立

3.1.1煤烟尘中多环芳烃的碳同位素组成特征

3.1.2燃煤烟尘中多环芳烃碳同位素成分谱的建立方法

3.2机动车尾气中多环芳烃碳同位素组成成份谱的建立

3.3煤烟尘和机动车尾气中多环芳烃碳同位素组成特征

3.4小结

参考文献

第四章 环境空气颗粒物中PAHs化合物的碳同位素组成

4.1郑州城区环境空气颗粒物中PAHs的碳同位素组成

4.2乌鲁木齐城区空气颗粒物中PAHs的碳同位素组成

4.3几个城市空气颗粒中PAHs的碳同位素及其来源分析

4.4小结

参考文献

第五章 城市空气颗粒物中PAHs化合物的来源解析

5.1利用碳同位素特征解析多环芳烃化合物的来源

5.1.1多环芳烃化合物的来源与二源解析模型的建立

5.1.2空气颗粒物上多环芳烃化合物的来源解析

5.2利用化学质量平衡模型解析多环芳烃的来源

5.2.1化学质量平衡(CMB)受体模型的原理

5.2.2化学质量平衡(CMB)的结果诊断技术

5.2.3 CMB受体模型的校正

5.2.4空气颗粒物中PAHs来源的解析

5.3两种解析方法和解析结果的比较

5.3.1解析结果的比较

5.3.2模型与算法的比较

5.4小结

参考文献

第六章结论和创新点

6.1结论

6.2本文的创新点

致谢

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