1，1，2，2_四氯乙烷在溶液相以及吸附相上水解反应活性研究

摘要

溶解性的氯代挥发有机物是环境中的一大类重要的污染物，它们在环境中可通过一些非生物途径进行降解。尽管此类污染物具有较低的疏水性，但进入环境后仍会被大量吸附在天然固体上。到目前为止，将污染物的反应降解转化以及吸附过程结合起来，以研究污染物在环境中的归趋的报道比较少，1,1,2,2-四氯乙烷(TeCA)是氯代挥发性有机污染物中相对而言溶解度较大，疏水性较低的一种化合物。有文献报道它在溶液中能发生碱催化的脱氢氯反应，生成1,1,2-三氯乙烯(TCE)。本论文中选择该反应为目标反应，验证了TeCA在水溶液中的碱催化脱氢氯反应符合准一级动力学方程，测定的反应速率与Cooper等<'[1]>报道计算的值吻合，同时验证了缓冲液的种类以及离子强度对该反应速率没有影响。 本论文中选用吸附性能强的活性炭作为模拟吸附剂，分别用瓶实验和柱实验来研究吸附相上的反应活性。 柱实验中选择了一种吸附性能最强的活性炭来研究，实验结论总结如下： (1) 柱系统的设计能够将活性炭上吸附的TecA的反应和解吸过程分开，从而更明确的证明是否吸附的TeCA能直接的发生反应。 (2) 与瓶实验的结果对比，柱实验中同样发现吸附的TeCA能直接发生水解反应，且反应速率要明显低于纯水溶液中反应速率。 瓶实验的方法如下，先在强酸性溶液中将TeCA吸附在活性炭上，再用碱性溶液催化以研究吸附在活性炭上的TeCA的反应活性。取样测定方法是在一定时间点上用冰水混合物中止反应，用丙酮超声萃取活性炭，用气相色谱测定萃取液中的TeCA以及TCE浓度。实验所得出的结论总结如下： (1)活性炭吸附的TeCA能发生降解反应，和纯溶液相相比，反应速率要明显低很多，同时反应的速率随时间在下降。活性炭表面是非极性的，OH难以在活性炭表面聚集，而更多的分配在水中，所以吸附的TeCA反应速率更慢。同时由于活性炭微孔的疏水作用导致活性炭上吸附的TeCA的反应速率比溶液中慢。速率随时间下降的原因是活性炭对TeCA的吸附分为表面吸附和微孔填充吸附两部分，在表面吸附的部分易于被OH<'->攻击而降解，所以反应速率开始时会快。而TeCA被吸附在微孔中会阻碍OHm<'->与TeCA的接触，从而反应速率下降。 (2)对比了5种物理化学属性不同的颗粒活性炭之间反应速率的差异，结果发现活性炭的颗粒大小会影响反应速率，颗粒小的活性炭，由于OH<'->在其中的扩散传质阻力小，从而加速了反应。微孔体积的大小是影响TeCA在活性炭上水解反应的一个重要因素。微孔体积越大，活性炭对TeCA的吸附越强，OH<'->能进攻利用的TeCA的程度就越小，从而反应速率也越小。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

第一节选题的背景和意义

第二节研究的内容和方法

第三节文献回顾

1.3.1氯代挥发性有机物及反应活性

1.3.2活性炭

第二章1，1，2，2-四氯乙烷在溶液相的水解反应活性

第一节概述

第二节实验材料和方法

2.2.1实验药品和仪器

2.2.2实验方法

2.2.3反应动力学实验

2.2.4质量控制

第三节结果和讨论

第四节小结

第三章活性炭上吸附的1，1，2，2-四氯乙烷反应活性——柱实验

第一节概述

第二节实验设备和方法

4.2.1实验设备和物质

4.2.2实验方法

第三节结果与讨论

第四节结论

第四章活性炭上吸附的1,1，2，2-四氯乙烷的水解反应活性—摇瓶实验

第一节概述

第二节实验材料和方法

3.2.1颗粒活性炭

3.2.2化学药品和仪器

3.2.3吸附实验

3.2.4反应动力学实验

3.2.5固相反应速率的计算

3.2.6质量控制

第三节结果与讨论

第四节小结

第五章结论及展望

第一节结论

第二节对未来工作建议

参考文献

致谢

个人简历及硕士期间的学位论文以及研究成果