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二氧化钛纳米管的制备及光催化降解亚甲基蓝的研究

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第一章引言

第一节 课题背景

第二节 纳米二氧化钛光催化技术研究进展

1.2.1 光催化原理

1.2.2 二氧化钛光催化剂制备方法

1.2.3 二氧化钛纳米管制备方法

第三节 二氧化钛光催化技术存在的问题

第四节 本课题研究思路

1.4.1 研究内容

1.4.2 技术路线

1.4.3 拟解决的关键问题

第二章 试验方法及过程

第一节 实验材料与仪器

第二节 实验方法与流程

2.2.1 阳极氧化法制备纳米管二氧化钛催化剂

2.2.2 亚甲基蓝的二氧化钛光催化降解

第三节 催化剂的表征方法

2.3.1 催化剂的表面形貌

2.3.2 催化剂的晶型结构

2.3.3 催化剂的紫外-可见吸收光谱

2.3.4 催化剂制备过程中的电化学特性

第四节 亚甲基蓝浓度测定方法

第五节 亚甲基蓝光催化降解动力学研究方法

第三章 阳极氧化制备参数对纳米二氧化钛形貌的影响

第一节 电解液成分的影响

第二节 阳极氧化电压的影响

第三节 电解液pH值的影响

第四节 溶剂中有机成分的影响

第五节 阳极氧化过程中电流的变化

第六节 纳米二氧化钛形貌的形成及变化

第七节 本章小结

第四章 阳极氧化法制备纳米二氧化钛的光催化性能

第一节 XRD分析

4.1.1 X射线衍射图分析

4.1.2 晶型含量

4.1.3 晶粒尺寸

第二节 紫外-可见漫反射吸收光谱分析

4.2.1 电解液

4.2.2 阳极氧化电压和电解液pH值

4.2.3 煅烧温度

第三节 本章小结

第五章 亚甲基蓝的紫外光催化降解研究

第一节 亚甲基蓝结构的紫外-可见吸收光谱分析

第二节 亚甲基蓝光催化降解过程的紫外-可见吸收光谱分析

第三节 紫外光催化降解对于亚甲基蓝色度的去除

第四节 影响亚甲基蓝紫外光催化降解过程的影响因素

5.4.1 催化剂种类的影响

5.4.2 曝气情况的影响

5.4.3 反应溶液pH的影响

5.4.4 催化剂煅烧温度的影响

5.4.5 亚甲基蓝浓度的影响

第五节 纳米管二氧化钛光催化剂稳定性研究

第六节 本章小结

第六章 纳米管二氧化钛光催化降解亚甲基蓝的动力学研究

第一节 纳米管二氧化钛光催化降解亚甲基蓝反应动力学方程

第二节 不同催化剂的反应动力学研究

第三节 反应溶液pH变化的反应动力学研究

第四节 催化剂煅烧温度变化的反应动力学研究

第五节 亚甲基蓝初始浓度变化的反应动力学研究

第六节 本章小结

第七章 结论

第一节 主要结论

第二节 本文创新点

第三节 存在的问题与建议

参考文献

致谢

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摘要

纳米TiO2对诸多环境污染物有显著的光催化降解作用,光催化已发展成为新型的环境污染治理技术。作为光催化技术的核心,提高TiO2的光催化活性和对光的利用率是当前光催化研究中最重要的研究课题。
   本文采用阳极氧化法制备出纳米管二氧化钛光催化剂,利用场发射扫描电镜、X射线衍射法、紫外-可见分光光度法,电化学分析仪等技术对催化剂进行表征,对比了四种不同电解液制备出催化剂的表面形貌以及光催化性能。对人工配制的模拟亚甲基蓝废水进行紫外光催化降解实验,研究了光催化剂的性能和影响因素,并进行了反应的动力学研究。
   研究了在四种电解液体系中对Ti进行阳极氧化制备TiO2纳米管,四种电解液分别是氟化铵+硫酸铵+水(电解液A);氟化铵+硫酸铵+乙酸+水(电解液B);氟化铵+硫酸铵+甘油+水(电解液C);氢氟酸十二甲基亚砜+乙醇(电解液D)。研究发现纳米管的形成取决于孔底的电化学反应速率和化学溶解速率之间的平衡。在电解液A中,当氧化电压为10 V、pH=3.3、氧化时间60min时制备的纳米管管径平均为74nm;在电解液C中,当氧化电压为20 V、pH=6.8、氧化时间60min时制备的纳米管管径平均为60nm。
   在400~700℃下对催化剂进行了煅烧,发现经过600℃煅烧后催化剂的光催化性能最好,此时TiO2的晶型为少量锐钛相与金红石相的混合状态。利用阳极氧化法制备二氧化钛纳米管能够有效的抑制晶粒的生长,光催化剂在紫外光区的吸光性增强,且发生微少红移,同时在可见光区的吸光性也有所增强。TiO2的吸收带边拓展至415 nm,禁带宽度为2.99eV。具有良好形貌的纳米管二氧化钛同时具有良好的紫外和可见光吸收能力。
   光催化降解亚甲基蓝的实验结果表明,当亚甲基蓝初始浓度为10mg/L,pH=6时,500℃下煅烧的催化剂光催化活性最佳,光照30min亚甲基蓝的降解率达到89.98%。TiO2纳米管光催化剂可重复使用。研究了光催化降解亚甲基蓝的动力学特征,发现该降解反应符合一级反应动力学特征,反应速率常数为0.07930。

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