以聚电解质—表面活性剂复合物为模板合成介孔沸石分子筛

摘要

介孔沸石由于同时具有微孔沸石(强酸和热稳定性)及介孔材料(多级结构)的优点，在催化领域有重要的的应用前景。聚电解质-表面活性剂可通过静电相互作用自组装成高度有序的介观结构复合物，在多级结构介孔材料的制备中有潜在的应用。本文利用聚电解质-表面活性剂复合物为模板，合成了具有晶内介孔的silicalite-1和ZSM-5分子筛。以扫描电镜(SEM)，透射电镜(TEM)，氮气吸附(BET)，X-射线衍射(XRD)对所制备的材料及其合成过程进行表征，并提出了一种可能的形成机理。主要工作如下：
　　 1.利用阴离子聚电解质(聚丙烯酸PAA)与阳离子表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵CTAB)形成的复合物为模板，合成出了带有晶内介孔(孔径约为5～20nm)silicalite-1分子筛。通过机理跟踪实验，提出了一种形成介孔沸石的可能机理。在碱性条件下，PAA与CTAB首先自组装成复合物胶体颗粒。在沸石合成过程中，加入NaCl、微孔模板剂(四丙基氢氧化铵TPAOH)、硅源等物质后，复合物逐渐解离并形成二氧化硅空心球，该空心球是由CTAB胶束为模板形成的介孔壳和相分离的PAA形成的核组成的。水热条件下，二氧化硅空心球逐渐聚集融合，并且在沸石晶化过程中以PAA聚集链作为形成晶内介孔的模板。在该体系中，双亲性有机硅烷在相分离的PAA和硅源之间起到增强连接的作用。
　　 2.在合成介孔silicalite-1的基础上加入铝源，利用聚丙烯酸(PAA)-十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)复合物为模板合成介孔ZSM-5。经过NH3-TPD，ICP等测试分析表明，该介孔ZSM-5的酸量较传统的ZSM-5小，在环己酮和甲醇的缩醛反应中，表现出较高的转化率。该结果说明沸石中引入介孔后，使其具有良好的扩散性能，提高了其催化活性。

目录

文摘

英文文摘

第一章 前言

第一节 多孔材料的发展

1.1.1 沸石分子筛的发展

1.1.2 介孔分子筛的研究进展

第二节 介孔沸石材料

1.2.1 介孔沸石材料的合成方法

1.2.2 介孔沸石的催化研究

第三节 聚电解质-表面活性剂复合物的性质及应用

1.3.1 聚电解质-表面活性剂的性质

1.3.2 聚电解质-表面活性剂复合物的应用

第四节 本课题的选题依据和选题内容

1.4.1 选题依据

1.4.2 研究内容

参考文献

第二章 实验部分

第一节 药品和试剂

第二节 实验仪器和型号

第三节 仪器表征和型号

第三章 以聚电解质-表面活性剂复合物为模板合成介孔Silicalite-1分子筛

第一节 引言

第二节 实验部分

3.2.1 实验过程

第三节 结果与讨论

3.3.1 介孔Silicalite-1的合成及表征

3.3.2 介孔Silicalite-1形成的机理

3.3.3 NaCl对介孔Silicalite-1的影响

3.3.4 TPOAc对介孔Silicalite-1的影响

3.3.5 以CPC-PAA复合物为模板合成介孔Silicalite-1

第四节 本章总结

参考文献

第四章 以聚电解质-表面活性剂复合物为模板合成介孔ZSM-5

第一节 引言

第二节 实验部分

4.2.1 实验过程

4.2.2 环己酮和甲醇的缩醛反应

第三节 结果与讨论

4.3.1 介孔ZSM-5的合成

4.3.2 后加NaCl合成介孔ZSM-5

4.3.3 催化反应

第四节 本章小结

参考文献

第五章 全文总结

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果