废轮胎热解炭负载Pt基活性组分催化甲基环己烷脱氢反应性能研究

摘要

随着汽车工业的迅猛发展，废旧轮胎的数量与日俱增，这无疑给环境带来了巨大压力，同时大量的废轮胎被填埋也必将造成资源上的浪费。因此，废轮胎的资源化利用势在必行。与传统的燃烧法相比较，废轮胎热解方法产生少量有毒物质，而且可以回收固、液材料，有利于环境保护及废轮胎的资源化利用。热解产物中，炭材料含量高达38％，因此，热解炭的再利用途径成为废轮胎资源化利用的关键。本课题组前期工作已将改性废轮胎热解炭作为载体成功应用到催化领域，本论文采用浸渍法制备Pt基催化剂，并通过调节活性组分组成以改善催化剂催化甲基环己烷脱氢反应的性能，以实现氢能的释放与运输。
　　 对于单金属Pt催化剂，本文对比了以改性废轮胎热解炭与介孔炭作载体负载Pt催化剂催化甲基环己烷脱氢反应性能，N2吸脱附测试、TEM、H2-TPR、CO脉冲吸附等表征结果表明，热解炭具有丰富的多级孔结构，由其作载体制得的Pt/C粒径小、分散度高，活性高于介孔炭负载的Pt催化剂。其次，本部分还考察了焙烧预处理对热解炭性能的影响，结果表明，热解炭在氮气下500℃焙烧2h后可使其表面较弱含氧基团分解，提高了活性组分的分散度，进一步提高了催化剂的活性与稳定性。
　　 对于双金属Pt/Ni催化剂，本文主要考察了Pt/Ni浸渍顺序与不同原子比对双金属催化剂性能的影响，结果表明，Ni先浸渍制得的催化剂活性最高，Ni先浸渍条件下Pt/Ni原子比为1∶3的催化剂活性优于其他比例的催化剂，且均优于Pt/C。由催化剂的表征结果，我们发现，1Pt-3Ni/C表现出较高的活性一方面是由于先浸渍的Ni对孔结构有一定的影响，另一方面是Ni对载体有一定的修饰作用促进了Pt的还原与分散，使得活性粒子粒径较小且分散度较高。
　　 基于本课题组的前期工作，本文开展了对三金属Pt/Co/La催化剂性能的研究。催化剂的N2吸脱附测试、H2-TPR、CO脉冲吸附表征与性能测试结果表明，当适量La的加入提高活性组分的分散度、促进活性组分的还原时，催化剂活性明显优于Pt/C单金属催化剂与Pt-Co/C、Pt-La/C双金属催化剂。

目录

声明

摘要

第一章 前言

第一节 废轮胎的现状与回收再利用

第二节 三种炭材料的性质比较

1．2．1 商用活性炭

1．2．2 介孔炭

1．2．3 废轮胎热解炭

第三节 储氢技术背景

第四节 脱氢反应研究进展

1．4．1 脱氢反应温度

1．4．2 反应器类型

1．4．3 脱氢催化剂

第五节 本文工作思路及创新性

参考文献

第二章 实验部分

第一节 实验原料与试剂

第二节 主要实验仪器与测试条件

第三节 载体的制备

2．3．1 热解炭的制备

2．3．2 介孔炭的制备

第四节 催化剂的制备

2．4．1 Pt／C与Pt／CMK催化剂

2．4．2 Pt-Ni／C催化剂

2．4．3 Pt-Co-La／C三金属催化剂

第五节 催化剂的活性评价

第三章 实验结果与讨论

第一节 引言

第二节 载体的性质

3．2．1 XRD表征

3．2．2 N2吸附-脱附表征

3．2．3 SEM表征

3．2．4 FT-IR表征

3．2．5 XPS表征

第三节 Pt／C与Pt／CMK’

3．3．1 催化剂的表征

3．3．2 Pt／C与Pt／CMK’催化甲基环己烷脱氢反应性能

第四节 Pt-Ni／c

3．4．1 不同还原方法对1Pt-1Ni／C反应活性的影响

3．4．2 不同还原温度与时间对1Pt-16Ni／C反应活性的影响

3．4．3 不同浸渍顺序对催化剂性能的影响(Pt／Ni原子比1：3)

3．4．4 Ni先浸渍不同Pt-Ni原子比对催化剂性能的影响

第五节 Pt-Co-La／C

3．5．1 催化剂的表征

3．5．2 不同Pt／Co／La原子比对催化剂性能的影响

参考文献

第四章 本文结论

参考文献

致谢

个人简历 在学期间发表的学术论文与研究成果