沸石基地聚合物固化核素Sr2+的性能及机制研究

摘要

核电的大力发展产生了相当量的中低放射性核废液，安全有效地处置这些核废液已经成为制约核能发展的关键因素。
　　本论文提出一种中低放废液“吸附浓缩-固化”处置一体化的新工艺，将吸附了含锶废液的4A沸石原位转化成地质聚合物以实现对锶的固化，缩短了工艺流程和处理时间，降低了固化体的增容比。运用对比实验，研究了传统的水泥固化体和新工艺路线下的地聚合物固化体对Sr2+固化性能的差异。针对制备地聚合物过程中遇到的Sr2+对地聚合反应的迟滞效应，借助电阻率法和终凝时间测定法开展了初步实验探索。
　　研究表明，沸石制备地聚合物最佳参数范围为：水玻璃模数0.8~1.5，碱灰比2:3~5:6，偏高岭土掺量20％~80%；4A沸石对Sr2+的吸附机制为离子交换吸附。
　　在沸石基地聚合物、沸石水泥固化体、偏高岭土基地聚合物、水泥固化体这四种固化体中，沸石基地聚合物固化Sr2+的整体性能要比后三者更好，具体原因为：沸石基地聚合物抗压强度较高、能有效降低固化过程的增容比、在四种浸出剂（去离子水、硫酸溶液、醋酸-醋酸钠缓冲液、硫酸镁溶液）中的浸出率和累积浸出分数最低、耐高温性能优良、抗冻融循环损失强度最小；沸石基地聚合物的 SEM、XRD、IR、XPS联合分析表明 Sr2+取代原材料中的 Na+进入地聚合物，同时被物理包裹在地聚合物凝胶中， Sr2+通过化学键的形式进入地聚合物的三维网络结构实现固化。
　　地聚合物反应体系中，可以用电阻率法预测地聚合物的终凝时间。锶的加入造成了地聚合反应的迟滞效应，含锶量较高的体系（3.58%）Sr2+由于会取代部分 Na+平衡体系电荷，且 Sr2+具有更强的静电引力和电荷中和作用使硅铝酸盐聚合胶体形成得会更快，终凝时间比含锶量较低的体系（1%）更短。锶含量相同时，运用“吸附-固化一体化”工艺时由于沸石吸附作将 Sr2+固定在其晶相结构中，且离子移动能力、静电引力和电荷中和能力较弱，其终凝时间比直接添加锶进行固化的体系更长。

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1 绪论

1.1 研究意义及背景

1.2 国内外研究现状

1.3 本论文的研究目的和研究内容

1.4 本论文的主要创新点

1.5 本论文的研究路线

2 主要材料和设备

2.1 主要实验材料和设备

2.2 主要实验设备和仪器

3 沸石基地聚合物的制备及特性研究

3.1 沸石基地聚合物制备实验方案设计

3.2 结果讨论和分析

3.3 本章小结

4 沸石基地聚合物对核素锶的固化效果研究

4.1 低放废液“吸附-固化”一体化工艺简介

4.2 实验方案设计

4.3 结果讨论和分析

4.4 本章小结

5 沸石基地聚合物固化核素锶的机制研究

5.1 地聚合物样品 SEM 分析

5.2 地聚合物样品 XRD 分析

5.3 地聚合物样品 IR 分析

5.4 地聚合物样品 XPS 分析

5.5 本章小结

6 核素锶对地聚合反应的迟滞效应

6.1 核素锶对地聚合反应的迟滞效应实验设计

6.2 结果讨论与分析

6.3 本章小结

结论

展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的与学位论文内容相关的学术论文及研究成果