高庙子膨润土对模拟核素的阻滞性能研究

摘要

放射性废物的安全处理和妥善处置是制约我国核能战略顺利实施的关键因素之一。放射性核素在缓冲回填材料上的吸附行为是核能利用和核能安全领域重要的基础性课题。本论文以提纯后的高庙子膨润土为研究对象，在膨润土矿物学特征研究基础上，采用静态吸附法，开展多因素条件下膨润土对模拟核素 Nd(Ⅲ)、Ce(Ⅳ)和Sr(Ⅱ)的吸附效应、吸附动力学和吸附热力学研究，探讨膨润土对核素吸附机理，为高放废物处置库中缓冲/回填材料设计提供重要参考依据。根据实验结果，可得出以下结论：
　　（1）采用悬浮液法对高庙子膨润土进行提纯。以 SEM、XRD等分析手段对提纯后的样品进行表征，考察样品的元素组成、矿物结构和表面形貌等。
　　（2）研究了膨润土投加量对吸附的影响。结果表明，膨润土对模拟核素Nd、Ce、Sr的吸附率随着膨润土浓度的增大而增大，而分配系数随着膨润土浓度的增大而减小。
　　（3）研究了pH、离子强度对吸附的影响。结果表明，Nd(Ⅲ)在pH2~6时，此时吸附反应的主要形式为离子交换和外层络合。在较高的pH下发生内层络合反应。Ce(Ⅳ)在膨润土上的吸附受受 pH值的影响，意味着表面络合是该吸附过程的机理。离子强度和pH值对吸附过程的强烈影响说明Sr(Ⅱ)在膨润土上的吸附机理是外层络合和离子交换。
　　（4）研究了接触时间对吸附的影响。结果表明，膨润土对模拟核素Nd(Ⅲ)、Ce(Ⅳ)和Sr(Ⅱ)的吸附在几个小时内就能达到吸附平衡，以上吸附反应动力学可以被准二级动力学模型所描述。
　　（5）研究了温度对吸附的影响。结果表明，膨润土对模拟核素Nd(Ⅲ)、Ce(Ⅳ)和Sr(Ⅱ)的吸附等温线更符合 Langmuir吸附模型，说明膨润土表面被单分子层覆盖。计算了各体系的热力学函数ΔH°，ΔS°和ΔG°。结果表明，膨润土对Nd(Ⅲ)的吸附是自发吸热的过程；膨润土对Ce(Ⅳ)的吸附是自发放热的过程，膨润土对 Sr(Ⅱ)的吸附是自发吸热的过程。