二次镁离子电池电极材料与双离子电解质的制备及研究

摘要

我国镁资源非常丰富,储量居世界首位,具有开发二次镁离子电池的独特优势。金属镁电极的标准电极电位为-2.38V(vs.SHE),理论比容量高达2205mAh/g,3832mAh/cm3。虽然在小型设备供电上难以和锂电池相提并论，但其价格低廉，环境友好，具备为大型设备供电的潜在可行性。因此二次镁离子电池是一种具有良好应用前景的化学能源。 过去的几十年里，研究人员一直致力于二次镁离子电池的开发过程，但在实际应用中，实现高性能的二次镁离子电池仍然面临许多挑战：（1）在正极材料中镁离子很难嵌入到传统的锂离子正极材料中，导致所能选择的正极材料不多；（2）镁在大多数传统电解液中都会生成不传导离子的钝化层。所以镁电池研究还处于初步的阶段，其充放电效率和容量还达不到商业化的标准。 因此为了提高镁离子在正极材料中的传导速率兼具高放电比容量的二次镁电池我们选择研究过渡金属硫化物；为了避免钝化层的产生我们使用镁合金替换镁金属并比配高电压的正极材料提高了电池的能量密度，本文主要集中在如下内容的研究上： 1.为了寻找到适合的镁电池正极材料并且提升镁离子的嵌入速率我们选用二硫化钼。正极材料是通过一步水热法制备的二硫化钼纳米片包覆掺氮碳纳米纤维构成的复合材料。然后将上述复合材料配合镁锂双离子电解质来提升镁的嵌入/脱嵌库伦效率。同时复合纳米纤维结构所构建的多层导电网络架构，提升了电极的动力学以及稳定性。这种复合材料展现出的协同效应促使二次镁电池展示出很好的库伦效率（平均达99%），高的比容量（首圈放电比容量可达350 mAh/g），稳定的循环（120圈充放电循环后依然保持了91%的容量）和极佳的倍率性能（1A/g的电流密度下，110mAh/g）。 2.为了解决镁金属表面产生钝化层和电解质在高电压腐蚀电池材料的问题，我们进一步研究了铋化镁合金替代镁金属作为负极材料，使二次镁离子电池能够在非腐蚀性的传统电解质中稳定循环。其中铋化镁的合成使用了高温合金化反应，这种方法具有能够大量合成和无其他有毒的副产物的生产等优点，将合金匹配高电压的普鲁士蓝正极材料在电流密度0.1A/g下展现出极高的可逆比容量（360 mAh/g），具有优异的稳定性（200圈循环后容量保持率为90.7％）和较高的库仑效率（平均达98％）。

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