核壳结构SiO2@TiO2、Fe2O3@TiO2微球的制备及其光催化性能研究

摘要

含有机污染物的工业废水广泛存在于土地和水体中已导致全球许多国家受到严重污染。TiO2以其高效、化学性质稳定、耐光热腐蚀、无毒无害、成本低等优点，成为广泛研究应用的光催化材料。但由于其可见光利用率低，且催化剂回收困难，本课题组为了解决这些问题设计合成了多种核-壳结构X@TiO2复合微球并研究了其对有机物单宁酸的降解效果。本课题主要研究内容如下：通过PS模板合成方法制备分散性良好的中空SiO2微球，并对其进行表征测试。通过溶胶-凝胶法和温和的水热法讨论核壳结构SiO2@TiO2微球的最佳制备工艺，并制备出分散性较好的SiO2@TiO2微球，对其进行形貌、X射线衍射、空隙与孔径、紫外-可见漫反射光谱分析，并讨论其光催化性能。此外为了制备便于回收利用的光催化剂，还制得带有磁性的核壳结构Fe2O3@TiO2椭球型催化剂用于光催化对比实验。在SiO2@TiO2均一分散液中加入硝酸铁、尿素，合成了铁、氮共掺杂的SiO2@TiO2微球，谈论体系中Fe元素的最佳掺杂剂量，将其用于在可见光下催化降解有机质单宁酸溶液，最后分析其在可见光下的降解机理。通过形貌分析可以清楚地看到在400nmSiO2核芯上负载了有约50nm的TiO2壳层。通过紫外-可见漫反射光谱分析，将催化剂掺杂后的带隙宽度最小值缩小到约为2.82eV，光学响应范围延伸至可见光区域。同时，我们发现3Fe-N STNS在可见光照射下80分钟内可以将99.5％的TA降解为CO2和H2O，与TiO2纳米颗粒、纯STNS和一系列Fe不同掺杂量的xFe-NSTNS催化剂相比，3Fe-N STNS的光催化性能最高；即使在催化剂被循环利用4次后，依然具有80％以上的降解率。 本课题的研究意义在于，利用简易的溶胶-凝胶法和温和的水热法制备具有较大比表面积和良好分散性的核壳结构Fe-N共掺杂的SiO2@TiO2微球，从而很大程度的提高催化剂的实际利用率为光催化技术处理含有机物的废水提供了可行的参考价值。

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摘　　要

ABSTRACT

1　绪论

1.1　引言

1.2.1　有机废水来源及危害

1.2.2　有机废液处理方法的研究现状

1.3　光催化概述

1.3.1　关于TiO2的概述

1.3.2　TiO2光催化原理及应用

1.4　中空SiO2微球的研究现状

1.5　核壳结构材料的研究现状

1.6　对材料的表征手段

1.7　本课题研究内容及意义

2　核壳结构SiO2@TiO2微球的

2.1　引言

2.2.1　实验试剂和仪器

2.2.2　中空SiO2微球的合成

2.2.3　核壳结构SiO2@TiO2微球的制备

2.3　光催化活性实验

2.4.1　形貌分析

2.4.2　X射线衍射分析

2.4.3　空隙与孔径分析

2.4.4　紫外-可见漫反射光谱分析

2.5　本章小结

3　核壳结构Fe2O3@TiO2微球

3.1　引言

3.2.1　实验试剂

3.2.2　Fe2O3@TiO2椭球的合成

3.3　光催化性能研究实验

3.4.1　形貌分析

3.4.2　X射线衍射分析

3.4.3　比表面与孔径分析

3.4.4　紫外-可见漫反射光谱分析

3.5　本章小结

4　Fe-N共掺杂核壳结构SiO2@

4.1　引言

4.2.1　实验试剂

4.2.2　Fe/N共掺杂的核壳结构SiO2@TiO2微球的制备

4.3　对催化剂光催化性能研究实验

4.4.1　形貌分析

Fig.4-3　　(a) SEM images of SiO2 nanospheres. (b) S

图4-5　　(a)3Fe/N-SiO2@TiO2的氮吸附/解吸等温线；(b)为BJH孔径分布曲线

图4-6　　制备的样品的XRD图谱的对比：（a）TiO2纳米颗粒；（b）SiO2@TiO2纳米球；（

4.4.4　X射线光电子能谱分析

4.4.5　紫外-可见漫反射光谱分析

Fig.4-8　　(a) UV-Vis diffuse reflectance spectra of

4.5.1　可见光催化性能分析

Fig.4-9　　Photocatalytic degradation curves of tann

Fig.4-11　　Photodegradation of TA by the recycled 3

4.5.2　可见光催化机理分析

Fig.4-12　　Photocatalytic mechanism of Fe-N co-dope

4.6　本章小结

结　　论

致　　谢

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果