氩的高温高压布里渊散射研究及快速增压制备大块非晶硫

摘要

高压物理学是研究物质在高压作用下的力学、光学、电学、磁学特性，以及高压下物质的微观结构、状态方程、相变等等。由于高压研究可以发现一些物质在常压下不能表现出来的新现象、新规律、新性能或新相，所以它为新材料的制备、合成与改性提供了重要的理论依据和实验基础。本论文共分为两个部分，第一部分为高温高压下氩的布里渊散射研究，属于高压下的物性研究；第二部分为快速增压制备大块非晶硫，属于高压下新材料的制备。分别摘要如下： （一）高温高压下氩的布里渊散射研究。 氩分子为简单的单原子分子，由于其外层电子具有满壳层结构，所以在理论计算研究和实验对比中已成为一个非常理想的研究体系。高温高压下氩精确的状态方程及其热力学性质在检验物理模型、分子间作用势特别是多体相关势中有非常重要的意义。本论文利用高温高压下原位布里渊散射系统，对液氩首次进行了高温高压布里渊散射研究：（1）结合激光加热技术、金刚石对顶砧高压技术、高温高压原位布里渊散射系统，利用磁控溅射镀膜技术和光刻技术，首次获得了氩在14．58GPa熔融状态下布里渊光谱和体声速；（2）结合外部电加热的金刚石对顶砧技术及高温高压原位布里渊散射系统，同时采用60°平板式和180°背散的散射几何配置，首次获得了液氩在388K、476K和503K下的布里渊散射光谱，并由此得到了液氩高温高压下的体声速、折射率、等温状态方程、绝热体弹模量等；（3）从所获得的液氩的状态方程出发，结合文献理论计算结果，从实验上证实了液氩分子间的多体影响对氩分子间两体势起到软化作用；发现在等温线上，多体关联对状态方程（密度）的影响随压力的增加而增加，随温度的增加而减小；（4）通过对氩的固液两相共存区布里渊光谱的分析，首次获得了氩的固液转变体积差和熔化潜热等重要数据。 （二）快速增压方法制备大块非晶硫 非晶态是指物质内部结构中原子呈短程有序、长程无序排列的一种状态，而非晶态材料做为新型的功能材料已获得越来越广泛的应用。对比于传统的非晶制备方法，考虑到压力和温度在热力学上的对等关系，本文认为对熔融液体因快速改变压力导致的凝固与快速改变温度一样可以获得亚稳态结构，同时因其分子的凝聚过程将不再受到热传导率的限制，由此可获得大块非晶材料。本部分论文利用本实验室的快速增压压机对熔融态硫进行了快速增压实验，增压速度和幅度分别为0．1GPa/ms和2GPa。做为对比实验，还设计了三种不同的熔融硫的凝固过程：常压下自然冷却、高压下淬火和快速增压。对四组实验所获得固态硫分别进行X射线衍射和差示扫描热分析后，发现快速增压方法能够有效地抑制晶态的生长，获得纯度较高的非晶态硫。虽然高压下淬火和慢速增压也可获得非晶态，但这两种方法均不能完全抑制晶体生长，所制备出的样品中晶态与非晶态共存。通过快速增压过程所获得的非晶硫块直径为20mm，厚度为3mm。这是第一次通过快速增压方法成功地制备出单质非晶材料。研究结果显示，快速增压方法是一种有效制备大块非晶材料的新途径。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章 绪 论

1.1 静高压实验概述

1.1.1高压物理发展简介

1.1.2静高压实验技术

1.2高压下物性测量和新材料的合成

1.2.1高压下的物性测量

1.2.2高压下新材料的合成与制备

1.3论文的选题意义和目的

1.3.1高温高压下氩的布里渊散射研究

1.3.2利用快速增压法制备非晶硫

1.4本论文各部分的主要内容

第2章 高温高压布里渊散射系统与实验方法

2.1布里渊散射的原理与研究进展

2.2布里渊散射光谱仪原理

2.3本实验所使用的高温高压原位布里渊散射系统

2.3.1结合金刚石对顶砧压机（DAC）的高压布里渊散射

2.3.2电加热的高温高压布里渊散射光路系统

2.3.3激光加热的高温高压布里渊散射光路系统

2.5氧化镁的高压布里渊散射研究

第3章 氩的高温高压布里渊散射及状态方程研究

3.1 引言

3.2 激光加热下液氩的高温高压布渊散射测量

3.3 电加热下液氩的高温高压布里渊散射测量

3.3.1实验方法

3.3.2压力、温度测量与校正

3.4液氩的布里渊光谱研究及高温高压状态方程的确立

3.4.1液氩布里渊散射光谱

3.4.2等温线上液氩的布里渊散射频移、声速随压力的变化关系

3.4.3液氩高温高压折射率、绝热体弹模量及状态方程

3.5高温高压下氩的多体关联对状态方程的影响

3.6高温高压下氩的(固液)相变潜热

3.7本章小结

第4章 快速增压方法制备大块非晶硫

4.1 引言

4.2快速增加设备

4.2.1设备结构和原理

4.2.2压机性能测试

4.3高压下非晶硫的合成与制备

4.3.1硫的研究背景

4.3.2实验过程

4.3.3实验结果及讨论

4.4本章小结

第5章 全文总结

5.1全文研究的主要成果与创新之处

5.2存在的问题及今后的工作设想

致谢

参考文献

攻读博士学位期间发表的论文