硫属沸石类似物的合成、表征及其对锶铯的分离

摘要

核工业的发展产生大量的核废物，其中的放射性废水对人类健康和生态环境有更大的危害，对其净化处理的深入研究将推动核工业的可持续发展，具有重要的战略意义。放射性废水处理的最终目标是将高放废液(HLLW)玻璃固化后进行深地层埋藏或地质处置，而中、低放射性废液，则经水泥固化后，浅地层埋藏，从而把放射性废物对环境的危害降至最小。由于无机离子交换剂具有耐辐射，选择性高，热稳定性好等特点，有用于HLLW的处理的优势，四十多年来，各国学者对此进行了大量的研究，涉及的化合物有成百上千种。然而，迄今为止，所选出的无机离子交换剂(沸石，亚铁氰化物，钛硅酸盐、AMP等)仍不同程度地存在机械强度差，难以成形，交换或吸附能力受废液酸度和含盐量影响大等缺陷，限制了它们在高放废液处理中的应用。因而，寻求性能优良的新型无机离子交换材料一直是这一领域关注的热点。 开架多孔，低密度，高电荷的无机材料无疑具有应用于放射性废水处理的潜力。近年来，这类材料的研究已发展到硫属超四面体团簇基化合物，超四面体团簇(以Tn表示，n>1)作为该类材料的结构模块(或基元)，具有尺寸、电荷以及连接方式灵活多变的特点，可能用来构建功能更强的无机离子交换材料。 本文采用水热／溶剂热法合成新型Tn硫属无机离子交换材料，考察了水热合成反应的主要影响因素(模板剂、温度、矿化剂、补偿离子和反应时间等)，探索了硫属化合物合成的反应条件和规律，取得了以下研究结果： 1)合成出了新型晶态硫属化合物，产率约为60％，并摸索出了晶体合成最佳条件。 2)XRD，IR，rGA-DTA，SEM-EDAX，孔结构测定和元素分析等表征研究揭示：合成产物为T<,3>结构多孔晶态硫化铟，有较高的热稳定性和一定的化学稳定性；模板剂三乙烯四胺占据产物总质量的20[％]，其填充在材料构架的空隙或孔道中，同时起平衡材料整体构架电荷的作用。产物可能的分子式为：[1n<,10.5>S<,l4.5>].[(H<,2>NCH<,2>CH<,2>-NHCH<,2>)<,2>]<,2.5>)； 3)离子交换试验结果表明：室温下，该产物在较大的酸度范围内(pH=I～5)对Cs<'+>、Sr<'+>保持稳定的交换能力，对Cs<'+>、 Sr<'+>最大的交换容量分别为：0.31mmol/g，0.60mmol/g，并在含有多种金属离子的混合溶液中对Cs<'+>，Sr<'+>具有较好的选择性。离子交换平衡时间<1h，表明该材料在较短的交换时间内达到平衡。交换容量不高，可能是由于大量有机胺堵塞了产物构架内的孔道所致。 本论文对开架多孔硫属无机交换材料的合成及离子交换性能研究，扩大了无机离子交换材料的选择范围，为高水平放射性废水的处理工程提供了有意义的参考数据。

目录

文摘

英文文摘

一.前言

二.实验部分

三结果与讨论

四.结论及后续研究方向

文献

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