新型气凝胶的制备与碳气凝胶的掺杂

摘要

有机气凝胶是一种新型的纳米材料，由于其在力、热、电、光、传质等方面有独特的性能，已经吸引了世界各国研究者的目光。本文突破传统有机气凝胶的工艺过程，改进实验条件，将对苯二酚成功引入到有机气凝胶结构中，拓宽气凝胶的研究种类和应用范围，同时，在碳气凝胶中进行掺杂以提高碳气凝胶的储氢性能。 以对苯二酚和甲醛作为反应前驱体，调节反应物中催化剂的浓度(对苯二酚与催化剂物质的量比值为5-40时最佳)，通过溶胶．凝胶过程和CO<,2>超临界干燥技术，合成了对苯二酚-甲醛有机气凝胶(简称HF有机气凝胶)，进一步碳化有机气凝胶得到相应的碳气凝胶，相关文献至今未见报道。 为进一步了解和控制HF有机气凝胶的结构和性能，对其进行多种测试及表征。结果表明：HF气凝胶网络结构均匀，孔洞大小在几纳米到几十纳米之间，胶体颗粒大小在30-50nm；HF气凝胶具有可调的表观密度(0.0727-1.1963g/cm<'3>)，HF有机醇凝胶的密度(0.3230-1.1963g/cm<'3>)比HF有机气凝胶(0.0727-0.5547g/cm<'3>)的密度大；HF有机气凝胶具有大的比表面积(341.77-517.42m<'2>/g);随着催化剂浓度的增大，随着反应物浓度的增大，HF有机气凝胶的表观密度和比表面积都会增大。碳化后，气凝胶的网络结构与碳化前基本保持不变，但凝胶的网络致密得多；比表面积增大；颗粒大小比较均匀形状比较规则，并且颗粒明显变小，大小约为10纳米；碳化失重比约为50％，体积收缩比要比碳化失重比稍大，碳化后的表观密度增大；碳化气凝胶具有良好导电性，导电率为7.103s.m<'-1>，为双电层电容器提供了一种良好的电极材料。 为了优化有机气凝胶的结构，在RF有机气凝胶中，引入对苯二酚，合成间/对苯二酚-甲醛(RHF)复合有机气凝胶，并研究了凝胶的形成过程，同时，研究了凝胶性能的影响因素：随着间苯二酚与对苯二酚物质的量比值的减小，复合气凝胶的密度减小，所得碳气凝胶的导电率也减小；随着催化剂浓度的增大，碳化收缩比和碳化失重比都增大，气凝胶的密度也增大。 为了提高碳气凝胶的贮氢性能，本文还采用溶胶一凝胶过程中的物理掺杂和注入法两种掺杂方法，在气凝胶中掺入NaAlO<,2>晶体，这为进一步氢化得到含NaAIH4的高储氢量碳气凝胶打下重要的基础。采用物理方法掺杂过程容易出现的沉淀现象，为避免沉淀发生总结出经验制备方法，实现了掺杂的均匀性，凝胶的掺杂量高达12％，掺杂后气凝胶的透光性明显不如RF有机水凝胶，不论掺杂量多少，凝胶颜色比起RF凝胶都有不同程度的变暗，透光性变弱。其他条件一定的情况下，增大反应物浓度，凝胶透光性变弱；增大NaAlO<,2>的掺杂量，凝胶的透光性变弱；增大催化剂的用量，凝胶的透光性变弱。 采用注入法掺杂时，掺杂方法比较简单，但是，掺杂量难以控制。有两种掺杂途径，一种途径是，将碳气凝胶浸入NaAlO<,2>水溶液中并低温加热(不高于130℃)烘干；另一种是，将碳气凝胶在NaAlO<,2>溶液中浸泡后取出并冲洗掉表面溶液后再烘干。前者掺杂不均匀，但是可以在碳气凝胶进行量比较大的掺杂；后者在掺杂量的控制上是一个难题，但是，得到的掺杂效果比较好，掺杂物质的分布比较均匀。

目录

文摘

英文文摘

1绪论

2RF有机气凝胶的研究概述

3课题的提出与设计

4新型气凝胶的制备

5金属掺杂实验

6总结

参考文献

作者在读研期间科研成果简介

致谢