金属有机框架化合物与氧化石墨烯复合材料的气体吸附性能研究

摘要

本硕士论文围绕金属有机框架化合物（MOFs：Metal-Organic Frameworks）和氧化石墨烯（GO：Graphene Oxide）所形成的新型复合材料研究工作展开，合成了一系列MOF/GO复合材料，通过X射线衍射仪、透射电镜、扫描电镜、红外光谱仪、热重分析仪和物理吸附仪对其结构进行表征，研究了其在储H2和CO2吸附方面的应用。 通过改进的 Hummers方法合成 GO材料，然后利用微波水热法原位合成HKUST-1/GO复合材料，并系统地研究了GO复合对HKUST-1结构的影响。研究结果表明，HKUST-1与GO复合后，其颗粒粒径逐渐变小，最小平均尺寸只有2 nm，而且这些细小颗粒规整的生长在GO表面。这一独特的结构特性让该复合材料表现出优异的H2储存和CO2吸附性能。在77 K和1bar下，H2储存容量比纯HKUST-1增加了13%，而在1bar以及273K和298 K下其CO2的吸附量分别提高了30%和60%。 相比微波合成的方法，传统水热法合成的材料具有规整的颗粒形貌。利用高温高压水热法合成了HKUST-1/GO复合材料，同样考察了GO添加量对HKUST-1结构的影响。结果表明，同时GO片层结构直接覆盖在HKUST-1表面，与核壳结构十分类似。研究表明这种新颖的结构能有效地提高材料的孔隙结构，从而提高储H2和CO2吸附性能。在77 K和1bar下，H2储存容量比纯HKUST-1增加了19%，而在1bar以及273K和298 K下其CO2的吸附量分别提高了25%和67%。 首次利用传统高温高压水热法合成MIL-125/GO复合材料，研究了GO掺杂对其结构的影响。结果表明，复合材料呈现出圆饼状，并且MIL-125的外表面包覆有GO片层结构。这种特性不仅能提高材料的的比表面积，而且能增加材料的稳定性，从而提高材料的吸附性能。在77 K和1bar下，H2储存容量比纯HKUST-1增加了39%，而在1bar以及273K和298 K下其CO2的吸附量分别提高了32%和26%。 根据本论文的实验结果和已有的相关文献报道，推测HG-x材料在微波法合成过程中的机理，在材料晶粒形成晶核的阶段，GO利用其表面的官能团和缺陷给MOFs提供结合点位，让其在表面生长结晶。而在水热法过程中，MOFs是先成核结晶后再与GO的表面活性基团的位点相结合，进而起到包覆晶体的作用。这些特性使得复合材料在气体吸附方面表现出了优异的性能，具有重要的研究意义。

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第一章 绪论

§1.1引言

§1.2金属有机框架化合物MOFs材料研究概况

§1.3氧化石墨烯GO的概述

§1.4MOFs与GO二者材料复合的研究进展

§1.5研究内容及意义

第二章 实验方法与表征

§2.1实验试剂及仪器

§2.2实验方法

§2.3材料的测试和表征分析

第三章 微波法制备HKUST-1/GO（HG-x）系列材料研究

§3.1引言

§3.2材料制备

§3.3材料结构的表征和分析

§3.4气体吸附测试

§3.5本章小结

第四章 水热法制备GO包覆HKUST-1(HO-x)系列材料的研究

§4.1引言

§4.2HO-x复合材料的制备

§4.3材料结构的表征与分析

§4.4气体吸附测试

§4.5本章小结

第五章 水热法制备GO包覆MIL-125(MO-x)系列材料的研究

§5.1引言

§5.2材料制备

§5.3材料结构表征与分析

§5.4气体吸附测试

§5.5本章小结

第六章 结论与展望

参考文献

致谢

硕士研究生阶段主要研究成果