CoFeB-MgO基磁性隧道结的制备工艺优化和磁电阻效应研究

摘要

自旋电子学(Spintronics)的研究和发展离不开磁性纳米材料，磁性纳米材料的生长和垂直磁化膜的研究促使了自旋电子学的飞跃式发展，基于磁性纳米材料的自旋电子学器件成为自旋电子学转化为信息产业的桥梁。基于MgO的磁性隧道结（MTJ）因其在磁性存储及相关领域潜在的广泛应用性，成为了自旋电子学领域中最有潜力的一类器件。虽然人们通过多年的研究已经在室温下获得了相当大的隧穿磁电阻(TMR)效应，并且已经逐渐将此效应应用到实际的器件模型中，但MTJ的垂直磁各向异性的起源尚无定论。由于TMR值与自旋电子学器件的电学特性有着密切关系，因此影响TMR值的各种因素也成为了国内外相关研究小组的研究热点。
　　本文正是在此背景下，选取了磁性随机存储器的制备材料—基于CoFeB/MgO的磁性多层膜作为研究内容。一方面通过逐层探索磁性多层膜的生长工艺，分析势垒层和铁磁层的晶化机理，以及缓冲层和磁场退火对CoFeB/MgO/CoFeB核心层的影响，进而优化了磁性隧道结的制备流程和工艺；另一方面借助振动样品磁强计（VSM），对不同结构的磁性多层膜进行磁性对比，并利用理论计算加以辅助，从而揭示了磁性隧道结的垂直磁各向异性起源以及各层薄膜和界面对垂直磁各向异性的贡献；最后完成了整个器件的制备和测试工作，获得了该器件的TMR值，并通过改进器件结构的方法对该比值进行一定程度的提高。主要的研究成果如下：
　　1.对磁性隧道结的生长工艺进行了优化，制备出了平整的缓冲层和纳米级的MgO结晶层：使用磁控溅射方法对各层薄膜进行逐层生长，通过调整溅射腔内的真空度，腔体内工艺气体的压强，靶材的溅射功率以及退火温度等生长条件，逐步改善薄膜质量；每层薄膜生长完毕后，使用X射线衍射仪，X射线光电子能谱，原子力显微镜和透射电子显微镜等测试设备，对该层薄膜的表面粗糙度，界面平整度以及薄膜内部的晶化程度等因素进行分析，并根据分析结果对该层薄膜的生长工艺进行及时的调整，最终得到了较为平整的缓冲层和原子排列整齐有序的核心层，确定了制备各层薄膜所需要的工艺条件。
　　2.对Ta/CoFeB/MgO多层膜结构进行了垂直磁各向异性起源的研究及其影响因素的定量分析：通过制备Ta/Ru/Ta/CoFeB/MgO,Ta/Ru/Ta/CoFeB/Ta(5 nm), Ta/Ru/Ta/CoFeB/MgO以及Ta/Ru/Ta/CoFeB/Mg(1 nm)/MgO四种不同的磁性薄膜层叠结构，结合振动样品磁强计所测得的磁滞回线，分析了Ta/CoFeB/MgO多层膜结构中垂直磁各向异性的起源以及CoFeB/MgO界面对垂直磁各向异性的影响；通过控制各层薄膜的生长时间，研究了各层薄膜的厚度对垂直磁各向异性的影响，确定了磁性隧道结器件中各层薄膜的厚度；生长完整的磁性隧道结多层膜样品，并对其进行真空磁场退火，研究了磁场退火对垂直磁各向异性的影响，并获得具有台阶现象的磁滞回线。
　　3.完成了磁性隧道结器件的制备和测试：按照实验前期所获得的最佳工艺条件，结合磁性隧道结的经典三明治结构，设计出与实际工艺相兼容的光刻板，在借助磁控溅射，光刻以及磁场退火等制备和热处理手段的基础上，完成了剖面结构为Ta/Ru/Ta/CoFeB/MgO/CoFeB/Ta/Ru的磁性隧道结器件的生长和制备工作；通过测量输运特性，发现该器件的动态电阻为非线性的，随着电压的变化会产生高阻态和低阻态，根据动态电阻曲线计算得到样品的TMR值为167％。
　　4.完成了磁性隧道结器件的仿真和结构上的改进：为了进一步提高磁性隧道结器件的TMR值，对CoFeB/MgO/CoFeB结构进行了仿真计算和XPS分析，通过XPS分析发现CoFeB/MgO界面处存在Fe氧化物，推测实验中TMR值较低的原因是生长过程中MgO中的O原子与CoFeB中的Fe原子相结合并形成了氧化物，该氧化物的存在严重影响了自旋极化电子的输运过程；根据上述推测对磁性隧道结的结构进行改进，在CoFeB/MgO界面处插入Mg层来避免Fe氧化物的产生，并利用第一性原理对CoFeB/Fe-Oxide/MgO/CoFeB和CoFeB/Mg/MgO/CoFeB结构分别进行仿真计算，计算结果显示Fe氧化物的存在确实会引起TMR值的降低，插入Mg层后TMR值会有大幅度上升；在仿真验证的基础上，我们使用同样的生长工艺和同一套光刻板制备了剖面结构为Ta/Ru/Ta/CoFeB/Mg/MgO/CoFeB/Ta/Ru的磁性隧道结器件，最终测得该器件的TMR值为183%；对CoFeB/Mg/MgO/CoFeB结构的样品进行XPS和TEM分析，结果表明Mg层的插入不仅可以保护CoFeB层，同时可以有效提升MgO层的结晶质量。

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缩略语对照表

第一章 绪论

1.1研究背景及意义

1.2自旋电子学中的磁电阻效应和磁各向异性能简介

1.3磁性隧道结的研究进展及存在的问题

1.4本文的主要研究内容

第二章 磁性隧道结的制备工艺及测试表征方法

2.1磁性纳米薄膜的制备

2.2磁性纳米薄膜的基片选择和制备工艺

2.3样品的测试表征

第三章 磁性隧道结的多层膜制备

3.1 CoFeB/MgO/CoFeB结构的磁性隧道结介绍

3.2缓冲层的优化

3.3 MgO薄膜生长优化

3.4 本章小结

第四章 CoFeB-MgO基磁性隧道结垂直磁各向异性及起源分析

4.1磁各向异性常数介绍

4.2界面对Ta/CoFeB/MgO结构垂直磁各向异性及起源的影响

4.3薄膜厚度对垂直磁各向异性的影响

4.4磁场退火对垂直磁各向异性的影响

4.5本章小结

第五章 CoFeB-MgO基磁性隧道结磁阻效应的理论与实验研究

5.1磁性隧道结器件的结构设计

5.2磁性隧道结器件的制备和输运特性测试

5.3磁性隧道结器件的仿真和改进

5.4界面氧化物对磁性隧道结器件的影响

5.5本章小结

第六章 总结

6.1论文总结

6.2工作展望

参考文献

致谢

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