地气作用下地质处置核废物中核素迁移的实验研究

摘要

随着核工业的生产和核能技术的广泛应用，产生的核废物逐年增多，伴随着的放射性废物安全处置的压力将会越来越大。为此，我国也开展了大量关于处置库选址及相关的研究工作。地质处置核废物中放射性核素的迁移行为是核废物地质处置中必须重点关注的一个关键问题，也是近年来的研究热点。目前大多数研究者主要考虑以地表水或地下水作为介质，从水动力学和水文地球化学角度对放射性核素在地质处置环境下的迁移行为展开研究。而地质环境中核素迁移是个复杂的过程，尤其对于高放废物其自身的高活度和强释热，它形成的是一个温度场和辐射场多场作用下的复合场，所以针对地质环境中核素的迁移很有必要开展多元化的研究。
　　本文以地气流为核素迁移载体，根据地气流能够将隐伏矿体中的矿体元素以纳米金属微粒的形式迁移到地表的客观事实，开展地气流对地质处置环境下的核素的迁移行为的实验研究，从新的视角为放射性废物的地质处置可能引起的环境影响和安全评价提供基础性数据支持。
　　论文首先利用中子活化后的物质作为模拟核废物，建立地气迁移柱模型，通过γ能谱和α能谱两种放射性检测方法作为探测手段，直观的探测了柱模型底层放射性核素在上升气流的作用下垂向迁移的行为。证实了放射性核素会随地气流迁移的客观事实，显示了研究核废物中放射性核素随地气流迁移规律的必要性。
　　在上述工作基础上，选择Sr、La、Ce的稳定氧化物，天然U矿石，分别代表核废物中常见的4类放射性核素，设计制作了7个土柱地气迁移模型;通过模拟实验，对固化模拟核废物中的四种代表性物质开展近场迁移研究;通过对天然深埋铀矿的地气信息采集，对U、Th、Sr等在地气流作用下的迁移开展远场迁移研究。
　　论文取得的主要研究成果如下:
　　(1)开展的核素随地气迁移的可行性研究，利用中子活化后的痕量元素作为模拟核废物，建立柱模型，通过γ能谱和α能谱两种放射性检测方法作为探测手段，直观的探测了柱模型底层放射性核素在上升气流的作用下垂向迁移的行为。证明在实验室建立地气流的柱模型可以用来模拟核素随地气的迁移。
　　(2)通过7个地气迁移土柱模型开展的地气流上升迁移实验，证实四种元素在地气流中的迁移能力的大小依次为Sr、Ce、La、U;对核废物进行固化处理，能有效降低固化体中放射性物质向地气中析出;设置土壤覆盖层的模型减少了一半以上的放射性物质迁出量，表明土壤对随地气流迁移的放射性物质有良好的滞留性能。
　　(3)根据土柱地气模型实验中所收集的放射性物质迁移信息，利用地气迁移模型的迁出率公式计算，得到在短期内四种核素随地气流在土壤盖层的迁出率，推算其迁出量在每日几纳克到几百纳克之间。
　　(4)在广东长排铀矿区和江西相山铀矿区铀矿上方获取的地气信息表明，在地气作用下核素迁移与聚集体（铀矿）埋藏深度、聚集体大小（铀矿体规模）和含量、聚集体盖层介质有关。处于较深的核素聚集体，由于地热增温和压力差等加大等原因，有更大核素迁移的动力;聚集体的规模越大，在地气作用下迁移到近地表的含量则越多;聚集体盖层致密，其阻滞核素迁移的能力就越大。
　　(5)大深度隐伏铀矿体上方开展的地气流引起的远场迁移天然类比实验证实，地气流可以将埋深超过850m的放射性物质携带到地表，并在土壤中得到积累。以江西相山JXC线土壤U浓度粗略推算，850m埋深的铀矿体中的U通过地气流迁移到地表土壤中滞留后，使土壤中铀的浓度增高了1.96×10-6g/g。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 放射性废物的地质处置概况

1．1．1 中、低放废物的近地表处置

1．1．2 高放废物的深地质处置

1．2 选题依据及研究意义

1．3 国内外研究现状

1．3．1 地质处置核废物中核素迁移研究现状

1．3．2 国内外地气作用下元素迁移研究现状

1．4 研究内容及技术路线

1．4．1 研究内容

1．4．2 技术路线

第2章 实验研究的理论与技术

2．1 地气物质迁移的基本理论

2．2 核废物固化技术

2．3 土柱地气实验模型设计的技术方案思考

第3章 核索随地气迁移的可行性研究

3．1 核废物中核素的地气迁移模拟模型的建立

3．1．1 模型建立的理论基础

3．1．2 模型的设计思路和方案

3．1．3 可行性研究的模拟核废物的制备

3．1．4 模拟模型的建造

3．2 样品的分析检测

3．3 实验结果分析与讨论

第4章 地气迁移土柱模型的模拟实验研究

4．1 土柱模型中模拟核素的选取

4．2 模拟核废物玻璃固化体的制备

4．2．1 制备模拟核素玻璃固化体的方案

4．2．2 模拟核素玻璃固化体的制备

4．2．3 玻璃固化体的物化性能检测

4．3 铀矿物的水泥固化

4．4 地气核素迁移土柱模型的设计与制作

4．4．1 地气迁移土柱模型土柱模型的设计

4．4．2 地气核素迁移土柱模型的制作

4．5 土柱地气模型实验的采样

4．6 样品分析与讨论

第5章 隐伏铀矿体天然类比实验研究

5．1 地气测量原理及方法

5．2 广东长排铀矿区地气测量

5．2．1 研究区地质概况

5．2．2 地气测量工作部署

5．2．3 地气信息资料整理与分析讨论

5．3 江西相山铀矿区地气测量

5．3．1 研究区地质概况

5．3．2 地气测量工作部署

5．3．3 地气信息资料整理与分析讨论

结论

建议

致谢

参考文献