Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂的合成及重金属离子和染料吸附性能研究

摘要

本文采用改良共沉淀法制备Fe3O4，然后分别用硅烷偶联剂和聚乙烯亚胺(PEI)对Fe3O4进行表面改性，最后将PEI改性Fe3O4用戊二醛交联制备Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂，考察了吸附条件对Fe3O4/聚乙烯亚胺物吸附剂重金属离子和染料吸附性能的影响，采用多种现代表征手段对Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂的结构进行了表征，研究Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子和染料的吸附动力学和吸附热力学，考察Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂的磁响应性、解吸和循环再生利用性能，初步探讨Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子和阴离子染料的吸附机理，主要研究结果如下:
　　1、FTIR表明硅烷偶联剂和PEI修饰到Fe3O4表面，制备的硅烷偶联剂改性Fe3O4和PEI改性Fe3O4具有目标结构。TGA结果表明PEI成功包覆到Fe3O4表面，制备的Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂具有较高的磁含量。
　　2、TEM表明Fe3O4和PEI改性Fe3O4的粒径为15-20nm，呈现不规则颗粒形状，经过PEI表面修饰的Fe3O4团聚现象有所降低。XRD表明Fe3O4、硅烷偶联剂改性Fe3O4以及PEI改性Fe3O4均具有磁性Fe3O4的特征衍射峰，结晶度较高，硅烷偶联剂和PEI改性没有破坏Fe3O4的结构。
　　3、Fe3O4饱和磁化强度达67.74 emu/g，PEI改性Fe3O4和Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂的饱和磁化强度有所降低，但仍然具有较高的饱和磁化强度。Fe3O4、PEI改性Fe3O4和Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂的剩磁和矫顽力均趋于零，表现为超顺磁性。
　　4、随着pH值的增大，Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附容量呈现先增后降的趋势，甲基橙染料吸附容量不断降低。随着重金属离子和染料初始浓度的增大，Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附容量呈现先快速增加后增幅趋缓的趋势，甲基橙染料吸附容量一直增加，升高温度会提高Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子和染料的吸附容量。
　　5、吸附初期Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子和染料的吸附速率较快，随着吸附时间的延长，重金属离子和染料的吸附速率减慢，当吸附时间达到90min，重金属离子和染料吸附趋于平衡。
　　6、Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子和阴离子染料的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型，金属离子和阴离子染料的吸附过程为吸热熵增的自发过程。
　　7、经过5次循环使用，Fe3O4/聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附容量是第一次吸附容量的80％左右，甲基橙吸附容量(165 mg/g)是第一次吸附容量(182mg/g)的90％。

目录

声明

摘要

1．1 研究背景

1．2 重金属的危害及来源

1．2．1 重金属的危害

1．1．2 重金属污染的来源

1．3 染料的危害及来源

1．4 重金属和染料废水的处理技术

1．4．1 化学沉淀法

1．4．2 电化学法

1．4．3 生物处理法

1．4．4 吸附法

1．5 磁性纳米材料概述

1．6 磁性纳米Fe3O4表面改性

1．6．1 有机小分子修饰磁性纳米Fe3O4

1．6．2 高分子修饰磁性纳米Fe3O4

1．6．3 无机材料修饰磁性纳米Fe3O4

1．7 研究意义、研究思路和研究内容

1．7．1 研究意义

1．7．2 研究思路

1．7．3 研究内容

第2章 实验部分

2．1 实验药品及仪器

2．2 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂的制备

2．2．4 磁性纳米Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂的制备

2．3 实验研究方法

2．3．4 Fe3O4／聚乙烯亚胺染料解吸与再生性实验

2．4 结构表征

2．4．2 磁性及磁滞曲线

2．4．3 X射线衍射分析

2．4．4 透射电镜表征

第3章 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂的结构表征

3．3 Fe3O4、硅烷偶联剂改性Fe3O4和PEI改性Fe3O4的X射线衍射分析(XRD)

3．4 Fe3O4和PEI改性Fe3O4的透射电镜(TEM)分析

3．5 Fe3O4、PEI改性Fe3O4和Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂热重分析

3．6 本章小结

第4章 Fe3O4／聚乙烯亚胺重金属离子吸附性能的研究

4．2 重金属离子初始浓度对Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附性能影响

4．3 吸附时间对Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附性能影响

4．4 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附动力学研究

4．5 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子等温吸附研究

4．6 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子的吸附热力学参数

4．7 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子解吸再生实验

4．8 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂重金属离子吸附机理探究

4．9 本章小结

第5章 Fe3O4／聚乙烯亚胺甲基橙的吸附性能研究

5．3 吸附时间对Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂甲基橙吸附性能的影响

5．4 吸附温度对Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂甲基橙吸附性能的影响

5．5 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂甲基橙的吸附动力学研究

5．6 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂甲基橙的吸附热力学研究

5．7 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂甲基橙的吸附热力学参数

5．8 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂的循环利用性能

5．9 Fe3O4／聚乙烯亚胺吸附剂甲基橙吸附机理探究

5．10 本章小结

结论

致谢

参考文献

攻读学位期间取得的学术成果