CH-CH混合气体在活性炭上的吸附平衡研究

摘要

本文采用容积法测试了纯CH4、C2H6在204-Ⅱ活性炭上的吸附平衡数据，实验温度范围为253～313．4 K，每10 K为一间隔，压力范围为0～4 MPa。采用捕集法测试不同浓度条件下的CF4-C2H6二元混合体系293 K、0～1．1 MPa下在204-Ⅱ活性炭上的吸附平衡数据。 采用RAST模型计算了满足热力学限制的CH4-C2H6二元混合体系的吸附相活度系数。用Wilson方程和三参数NRTL方程对吸附相的活度系数进行拟合，回归得到CH4-C2H6二元体系形成吸附相时的交互作用参数，并对Wilson方程的使用进行了分析，进而描述吸附相中各组分之间的相互作用对吸附平衡的影响。 利用描述吸附剂表面势场不均一的孔径分布模型和描述吸附相自身非理想性的RAST模型结合起来的MPSD-RAST模型，对实验数据和文献中的CH4-C2H6二元体系吸附平衡数据进行了预测，并与IAST和MPSD-IAST模型的结果进行了比较。结果表明，对于本文和Reich等的数据，各模型整体上的预测偏差为IAST>MPSD-IAST >MPSD-RAST。对于He等的数据，各模型整体上的预测偏差为IAST≈MPSD-IAST >MPSD-RAST。MPSD-RAST模型对体系中轻组分CH4的预测精度明显优于MPSD-IAST和IAST模型，说明吸附相自身非理想性是造成混合体系吸附平衡非理想性的一个原因，引入吸附相自身非理想性对混合气体的吸附平衡预测是有效果的。 对实验数据的热力学一致性进行了检验。以吸附相的活度系数为切入点，对实验和文献中的二元体系在不同活性炭上吸附时表现出的非理想性进行分析。并与石墨化炭黑上的数据进行了比较，结果表明孔径分布对吸附相非理想型的影响同样重要。将体现吸附相非理想性的二元相互作用能量参数与溶液的相互作用能量参数进行比较，讨论了两者之间的变化关系及对吸附平衡的影响。

目录

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英文文摘

论文说明：符号说明

声明

第一章 文献综述

1.1 前言

1.2 混合体系吸附平衡的研究

1.2.1 混合体系吸附平衡的实验研究

1.2.2 混合体系吸附平衡的理论研究

1.2.3 现有混合体系吸附平衡模型所面临的问题

1.3 吸附相的非理想性

1.3.1 吸附相的逸度

1.3.2 活度系数

1.3.3 吸附相活度系数的计算

1.4 本论文的研究工作

第二章 CH4-C2H6混合气体吸附平衡实验研究

2.1 实验原料

2.2 容积法测单组分吸附平衡

2.2.1 容积法实验装置

2.2.2 吸附剂样品的处理

2.2.3 参比槽有效体积的确定

2.2.4 吸附槽自由空间体积的确定

2.2.5 容积法测单组分吸附平衡的实验步骤

2.2.6 容积法的吸附量计算

2.3 捕集法测CH4-C2H6 二元混合体系吸附平衡

2.3.1 捕集法实验装置

2.3.2 测定各部分的有效体积

2.3.3 捕集法测定混合气体吸附的实验步骤

2.3.4 实验过程中需要注意的问题

2.3.5 捕集法的总吸附量计算

2.3.6 实验结果

2.4 小结

第三章 CH4-C2H6二元混合体系在活性炭上吸附平衡的预测

3.1 IAST模型

3.1.1 基本方程

3.1.2 纯组分的吸附等温线

3.1.3 预测精度

3.2 MPSD-IAST模型

3.2.1MPSD-IAST模型的描述

3.2.2 MPSD-IAST模型对纯组分的描述

3.2.3 MPSD-IAST模型预测时的计算步骤

3.3 MPSD-RAST模型

3.3.1 MPSD-RAST模型的描述

3.3.2 吸附相活度系数的计算

3.4 各模型预测结果分析与讨论

3.5 Reich数据预测

3.6 He数据预测

3.7 小结

第四章 吸附相非理想性对吸附平衡的影响

4.1 吸附相活度系数

4.1.1 热力学一致性的校验

4.1.2 实验结果分析

4.1.3 Reich结果分析

4.1.4 He结果分析

4.2 石墨化炭黑上吸附相与溶液的相互作用能量参数比较

4.2.1 石墨化炭黑上吸附相交互作用能量参数

4.2.2 吸附相与溶液的相互作用能量参数比较

4.3 小结

第五章 结论

致谢

参考文献

附录

个人简历 在读期间发表的学术论文与研究成果