水介质中Ullmann反应高效纳米介孔结构催化剂的研制及催化机理研究

摘要

以MCM-41为代表的新型有序介孔氧化硅分子筛M41S是近年出现的崭新的材料体系.与微孔分子筛相比,中孔分子筛MCM-41不仅具有较大而且可调变的孔径,同时还具有较大的比表面积,在大体积分子的吸附、分离、纳米材料的组装等领域都具有良好的应用前景,受到了广泛的重视,作为催化剂,其催化活性可以与均相催化剂比美,又能够克服均相催化剂与产物难以分离的缺陷,代表着今后催化领域的发展方向.本论文利用合成的Si-MCM-41、Al-MCM-41以及Ph-MCM-41为载体,采用浸渍法并结合H2还原得到Pd/Si-MCM-41、Pd/Al-MCM-41以及Pd/Ph-MCM-41催化剂,以绿色化学为目标,选择Ullmann碘苯偶联反应为探针,尝试以水代替有机溶剂,为清洁有机合成研制高效环境友好催化剂,并结合表征和动力学测定,阐述催化反应机理和催化剂的构效关系.

目录

摘要

Abstract

第一章研究背景

1.1前言

1.2绿色化学研究进展

1.3纳米介孔材料的概述

1.4纳米材料在催化领域的应用

1.5本论文的研究意义

第二章催化剂制备和研究方法

2.1试剂和药品

2.2催化剂的制备

2.3催化剂的表征

2.4催化活性测试

第三章DMF介质中Pd/MCM-41催化Ullmann反应的研究

3.1引言

3.2 Pd/MCM-41催化剂的结构特征

3.3 Pd/MCM-41催化性能的研究

3.4本章小结

第四章水介质中Pd/Al-MCM-41催化Ullmann反应的研究

4.1引言

4.2 Pd/MCM-41催化剂的结构特征

4.3 Pd/MCM-41催化剂催化性能

4.4本章小结

第五章载体表面修饰对提高Pd催化剂性能的研究

5.1引言

5.2 Pd/Ph-MCM-41催化剂的结构特征

5.3苯基修饰量对催化剂活性的影响

5.3本章小结

第六章研究展望

参考文献

致谢

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