介孔氧化硅负载Ru-基催化材料的制备及其在催化加氢中的应用

摘要

催化剂是一种能够在化学反应中改变化学反应速度而本身不成为反应最终产物的组分的物质,纳米金属催化剂就是其中一种很重要的多相催化剂,主要用于加氢、脱氢和氧化等反应中,可分为贵金属催系(Pt、Pd、Ru、Rh等),一般金属系(Fe、Co、Ni、Cu、Zn等)。非晶态合催化剂,是一类介于晶态和无定形物质之间的特殊材料,在结构上表现为长程无序短程有序的结构,这使得它具有优良的催化活性、选择性和抗中毒的能力。但是,还非晶态合金催化剂具有一定的缺点,例如表面积较低、粒子尺寸分布广、小颗粒的存在造成易团聚,不利于提高活性、选择性和热稳定性等问题,使得其应用大受影响。将非晶态合金高度分散负载在高比表面积、孔径适中、孔道有序的介孔材料上,不仅可以提高非晶态态合金的分散度和热稳定性,而且可使催化剂具有合适的孔结构、形状和机械强度,成为越来越多研究者关注的热点。
　　 第一部分合成了一种具有直通型短孔道的纳米氧化硅小球(SNs),作为Ru-B非晶态合金催化剂的载体,应用在葡萄糖加氢制备山梨醇的反应中。与传统的MCM-41介孔材料相比,展现了良好的催化活性。这是因为纳米短孔道更有利于反应物的扩散,同时该孔道结构也更倾向于反应的发生。
　　 第二部分基于以上直通型短孔道纳米氧化硅小球,合成了不同基团(CH3-、NH2-、NH2-CH3-)功能化的载体,研究了不同基团修饰的载体负载Ru-B非晶态合金催化剂在葡萄糖加氢反应中对活性的影响。通过实验证明,胺基和甲基共修饰后的载体(NH2-CH3-SNs)负载Ru-B非晶态合金催化剂的活性明显优于单功能修饰(CH3-SNS、NH2-SNs)的催化剂。
　　 第三部分以纤维素模型分子纤维二糖催化加氢反应为出发点,将纤维二糖加氢转化为山梨醇。鉴于当前的能源危机,特别是化石资源日渐耗尽的今天,利用可再生的生物质资源,通过催化转化的方法使其成为重要的工业原料是解决能源和资源危机的有效手段,有着重大的意义。

目录

文摘

英文文摘

第一章 研究背景

§1.1前言

§1.2介孔材料的合成

§1.3介孔材料在催化领域的应用

§1.4非晶态合金简介

§1.5非晶态合金催化剂及其制备方法

§1.6葡萄糖催化加氢的研究意义

§1.7纤维二糖类生物质加氢的意义及其研究进展

§1.8本论文的研究目的及选题思路

第二章 催化剂制备和研究方法

§2.1试剂和药品

§2.2介孔硅载体的合成

§2.3负载型催化剂的制备

§2.4催化剂的表征

§2.5催化活性测试

第三章 直通孔道介孔氧化硅纳米球负载Ru-B非晶态合金催化剂的制备及其催化应用

§3.1引言

§3.2催化剂结构和电子状态的表征

§3.3催化活性

§3.4结论

第四章 功能化直通孔道介孔氧化硅纳米球负载Ru-B非晶态合金催化剂的制备及其催化应用

§4.1引言

§4.2催化剂结构和电子状态的表征

§4.3负载型功能化催化剂的催化性能

§4.4结论

第五章 酸性基团修饰载体负载金属催化剂应用于一步法水解加氢纤维二糖的探索

§5.1引言

§5.2固体酸的制备

§5.3不同固体酸材料的表征

§5.4催化活性的测试

§5.5结论

第六章 研究与展望

致谢

参考文献

个人简历

答辩委员会申查意见