利用污泥焚烧灰合成NaSOD型沸石及其亚甲基蓝吸附性能的研究

摘要

焚烧是污泥处置的主要处置方式之一,而焚烧灰渣的后续综合利用是实现污泥安全处置的重要保证。污泥焚烧灰富含硅铝元素,适宜作为沸石合成的原料,因此利用污泥焚烧灰合成沸石可实现其高值利用。基于此,本文开展以污泥焚烧灰为原料合成NaSOD型沸石的研究,采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱仪、BET比表面积和孔隙率分析仪以及综合物性测量系统等对合成产物进行了表征,并结合亚甲基蓝吸附实验,考察其吸附性能。本研究主要内容包括：
　　⑴采用常压开放合成体系,依次进行了酸溶除杂、碱熔融活化和NaSOD型沸石水热合成的研究,探讨了预处理条件以及晶化条件对沸石合成影响。在现有测试条件下,酸溶除杂预处理最适宜 pH为1;碱熔融活化预处理最适宜温度为700℃;NaSOD型沸石的最佳晶化条件组合为:n(SiO2)/n(Al2O3)为2、碱度比1.5、晶化温度100℃、晶化时间10h。SEM结果显示:合成NaSOD型沸石晶型单一,结晶度好,晶粒大小均匀,晶体呈完整的球形花瓣状,且具有很好的分散性;BET比表面积达222m2·g-1,阳离子交换容量达80.35 mmol·(100g)-1;同时,NaSOD型沸石中含有的Fe元素,使其具有良好的超顺磁性。
　　⑵NaSOD型沸石对亚甲基蓝吸附性能显示:其平衡吸附时间为360min;染料的平衡吸附量随初始pH的升高而增大,在亚甲基蓝初始浓度为51.2mg·L-1,初始pH2.04~9.16之间,平衡吸附量在pH9.16时达到最大,为23.7mg·g-1,零电荷点左右,平衡吸附量的增速最大;随着沸石投加量的增加,去除率增大,但其平衡吸附量从43.9mg·g-1减少到16.2mg·g-1;同时,考察了不同离子强度对于沸石吸附性能的影响,发现阳离子会与MB+竞争沸石表面带负电荷的吸附位,从而降低沸石对染料的平衡吸附量,且Ca2+的影响大于Na+和K+。
　　⑶吸附等温线模拟显示,NaSOD型沸石对亚甲基蓝的吸附符合 Langmuir非线性拟合,说明吸附是均匀的单层吸附。动力学拟合结果表明,吸附符合准二级动力学模型。颗粒内扩散模型研究结果显示,吸附过程是由颗粒内扩散和膜扩散联合控制的。热力学参数的计算结果表明:吸附过程中含物理吸附和化学吸附,且化学吸附占主导作用;吸附为吸热过程,且是自发的。
　　⑷吸附机理探讨表明,NaSOD型沸石对亚甲基蓝的吸附主要有四种作用:静电引力、氢键作用、n-π共轭作用以及范德华力。其中静电引力和氢键作用是主要的。

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 污泥焚烧灰概述

1.3 合成沸石分子筛的研究现状

1.4 吸附理论介绍

1.5 研究的意义和内容

1.6 创新点

第二章 实验材料与方法

2.1 实验材料和仪器

2.2 实验方法

2.3 表征和测试方法

第三章 NaSOD型沸石分子筛的合成及产物表征

3.1 酸溶预处理pH的选择

3.2 碱熔融预处理煅烧温度的确定

3.3 n(SiO2)/n(Al2O3)对NaSOD型沸石合成的影响

3.4 碱度比对NaSOD型沸石合成的影响

3.5 晶化温度对NaSOD型沸石合成的影响

3.6 晶化时间对NaSOD型沸石合成的影响

3.7合成NaSOD型沸石产品的性能表征

3.8 本章小结

第四章 NaSOD沸石吸附亚甲基蓝的研究

4. 1 亚甲基蓝的标准曲线

4.2 pH对亚甲基蓝最大吸收波长的影响

4.3 吸附平衡时间的确定

4.4 初始pH对吸附性能的影响

4.5 沸石用量对吸附性能的影响

4.6 离子强度对吸附性能的影响

4.7 本章小结

第五章 吸附模型与机理研究

5.1 吸附等温线研究

5.2 吸附动力学研究

5.3 吸附热力学研究

5.4 吸附机理探讨

5.5 本章小结

第六章 结论

参考文献

攻读硕士学位期间已发表或录用的论文

致谢