上海市霾污染过程大气中VOCs变化特征研究

摘要

大气颗粒物与VOCs对全球自然环境与人体健康有重要影响，霾与大气VOCs种类和浓度有关。为了探讨霾过程大气VOCs变化特征,本文在线监测VOCs车载实验系统上，对上海大气中72种VOCs（其主要包括烷烃、烯烃、芳香烃三类）进行连续1个月（2013年11月1日至11月30日)监测，并与气象参数(风向、风速以及降雨)、大气5种常见污染物(CO、O3、NOx、PM2.5、PM10)进行比较，最后使用PMF模型对霾与非霾日大气VOCs的来源进行解析。结果如下：
　　（1）本文在正压车载实验室系统内开发VOCs在线监测平台。该系统所检测72种VOCs浓度与对应峰面积呈线性关系，检出限在0.094-0.800μg/m3之间，精密度低于10％，符合VOCs相关检测方法要求。
　　（2）霾与非霾期间检测到的大气VOCs种类相近，主要包括烷烃、烯烃、芳香烃三大类，其中霾期间VOCs平均浓度为294.8μg/m3；非霾期间平均浓度为108.9μg/m3，异戊二烯浓度变化特点最明显：非霾天接近未检出；霾天浓度为0.81μg/m3。对主要来自机动车产生的2-甲基戊烯、正辛烷等VOCs在霾天与非霾天总量变化不明显。非霾大气VOCs浓度与车流量有关，霾期间VOCs等污染物存在瞬时性，VOCs日均浓度不高。
　　（3）霾与非霾期间大气总VOCs浓度与风向相关性均不强，而空气污染等级、大气颗粒污染物浓度与气象条件相关性较大；大气中VOCs浓度、大气颗粒物与风速成负相关（相关系数分别为0.430、0.649、0.666）；降雨期间VOCs浓度与大气颗粒物浓度有下降。
　　（4）由于霾期间空气扩散条件较差，源于周围企业、环境污染物难以及时扩散，所以霾时期VOCs污染物主要源于周围企业，汽车尾气为VOCs污染物的次要来源。在非霾期间交通高峰时段2-甲基戊烯、甲苯化合物浓度明显要高于非交通高峰时段浓度，说明非霾大气中VOCs主要来自于汽车尾气。
　　(5)通过PMF源解析模型计算:霾期间大气VOCs最大贡献源是石油化工，其次是汽车尾气；非霾期间大气VOCs最大贡献源为汽车尾气，其次是石油化工。其原因可能为霾期间大气扩散条件不好，位于本监测点附近石油化工企业VOCs污染物不能得到有效扩散，成为了主要污染物;非霾，由于大气扩散较好，类似企业 VOCs污染物能及时得到扩散，这时本监测点附近车辆所排出的VOCs污染物质就成为了该地区、该时间段的主要污染物质。

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第一章 绪论

1.1 霾定义及判断标准

1.2 霾污染特征污染因子

1.3研究现状

1.4研究的意义、相关内容及技术路线

第二章 实验方法建立

2.1 车载色质-热脱附联用仪的组装与设计

2.2 仪器条件优化

2.3 大气常规参数研究方法

2.4研究区域

2.5本研究观测时段

第三章 霾与非霾期间VOCs日均污染特征

3.1 霾期间VOCs日均污染特征研究

3.2 非霾期间VOCs日均污染特征研究

3.3霾与非霾期间VOCs日均污染特征比较

3.4小结

第四章 霾与非霾期间大气中VOCs与气象参数的关系

4.1霾与非霾期间风向对大气VOCs的影响

4.2霾与非霾期大气VOCs浓度与风速的关系

4.3大气VOCs浓度与降雨的关系

4.4 本章小结

第五章 霾与非霾期间大气VOCs小时变化特征

5.1 霾日大气VOCs小时变化特征

5.2非霾日大气VOCs小时变化特征

5.3本章小结

第六章 霾与非霾日大气VOCs的来源解析

6.1引言

6.2 源解析结果

6.3小结

第七章 研究结论与建议

7.1研究结论

7.2展望

参考文献

发表论文情况

致谢