超临界二氧化碳中甲苯氧化为苯甲醛研究

摘要

本文阐述了一种全新的绿色化生产苯甲醛新工艺，该工艺不同于传统的生产方法就是在于它具有无污染，可循环，反应条件温和及操作简单等环境友好的一面。整个工艺以SCCO2为溶剂，用它去溶解甲苯和O2，SCCO2中是一种惰性溶剂，甲苯和O2不仅能在SCCO2有很好的溶解性，很高的混合速率，而且有很强的传质能力和相对弱的分子缔合。甲苯，氧化剂(O2)在以SCCO2为溶剂的条件下，在设定的反应条件下在反应釜内进行均相反应，反应后CO2可以循环利用，整个循环过程构成了绿色化生产工艺。 通过改变实验中的温度、压强、物料比以及反应时间，来摸索SCCO2中甲苯氧化苯甲醛反应中的影响因素和最佳反应条件，实验证明工艺的最佳条件是P=20Mpa，θ=180℃，t=4h，过氧化氢与甲苯最佳摩尔比为2.5，此条件下苯甲醛的收率为1.233％。我们还进行了循环反应的研究，实验证明苯甲醛的收率会随着循环次数的增加先增加后降低，最佳循环次数为3次，此时苯甲醛收率为2.032％。 实验过程中作者还对氧化反应的反应机理和反应动力学进行了实验研究，发现了氧化反应属于复杂的连串反应，反应具有典型的一级反应特征，反应的活化能是76KJ/mol，此外作者对氧化反应的热力学性质进行了初探，通过通过一状态方程式计算出纯SCCO2和超临界三元体系体系其理论上P，T变化值，并使其与实验值相比较，从而确定计算超临界体系热力学参数的状态方程式以及体系热力学性质(P、T)的变化规律。 最后，依照国家工业产品的质量标准对反应的最终产物苯甲醛的纯度做了鉴定，实验证明它完全符合各类指标。

目录

文摘

英文文摘

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第一章绪论

1.1苯甲醛概述

1.2传统的苯甲醛生产方法

1.2.1氯化水解法

1.2.2甲苯的气相氧化法

1.2.3甲苯的液相氧化法

1.3环境友好的苯甲醛生产方法

1.3.1电解氧化甲苯法

1.3.2苯甲醇氧化法

1.3.3 Mn2O3氧化法

1.3.4其它方法

1.3.5还原法

1.4超临界CO2概述

1.4.1超(近)临界流体(SCF)

1.4.2超临界CO2(SCCO2)

1.4.3 SCCO2的相态特点

1.4.4 SCCO2的应用

1.5本论文的立题和研究内容

1.5.1立题的意义

1.5.2研究内容

第二章实验

2.1实验仪器

2.2实验试剂

2.3实验原理和方法

2.3.1实验原理

2.3.2 SCCO2设备操作

2.3.3化学反应动力学

2.3.4化学反应热力学

2.3.5实验分析方法

2.3.6苯甲醛收率计算公式

2.4循环反应

2.5产物的提取和提纯

2.5.1减压蒸馏

2.5.2产物纯度的检测

第三章结果与讨论

3.1氧化反应的优化选择

3.1.1实验步骤

3.1.2压强对氧化反应的影响

3.1.3温度对氧化反应的影响

3.1.4反应的间对氧化反应的影响

3.1.5H2O2用量对氧化反应的影响

3.1.6氧化反应中产物的组成分析

3.2循环反应的研究

3.2.1实验步骤

3.2.1循环次数对氧化反应的影响

3.3反应动力学的研究

3.3.1实验研究

3.3.2动力学推导

3.4热力学研究初探

3.4.1实验研究

3.4.2 SCCO2体系的理论P、T值

3.5产物的提取与提纯

3.5.1产品质量指标

3.5.2苯甲醛质量标准测试

第四章结论

4.1新工艺的提出和可行性的确定

4.2氧化条件的优化

4.3循环反应的研究

4.4反应动力学研究

4.5 反应热力学初探

4.6提取苯甲醛

参考文献

致 谢

附录：

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