气溶胶液滴运动及化学转化过程的研究

摘要

随着对能源、工业、交通等需求的快速增长，大气颗粒污染问题日益突出。这些颗粒物随空气输运发生迁移的同时，往往伴随一系列的化学变化，改变了大气的化学成分，影响着生态环境和人体健康。为此，文中采用理论分析与数值模拟相结合的方法，对单个气溶胶液滴及一定浓度分布的气溶胶液滴群运动和气态污染物SO<,2>在气相、液相的传质、液滴内部的化学反应过程进行研究，为污染物控制和去除措施的制定提供理论依据。本文的主要工作如下： ①极坐标系下建立了SO<,2>在静止单个气溶胶液滴内外场扩散传质的二维模型。基于有限差分方法，数值计算了气态污染物的扩散传质过程，并与其它3种无机气态污染物(CO<,2>，HCl，NH<,3>)传质特性进行比较。得出：当污染物的质量扩散数较大时，污染物在气溶胶液滴内部富集程度大，达到准饱和所需要时间长。 ②建立了气溶胶液滴内外流场的运动模型、污染物对流传质模型及液滴内部化学反应模型，基于有限体积法及压力耦合的半隐式法，自行开发程序数值研究了气溶胶液滴内外流场结构及化学转化过程。计算结果与实验数据进行对比，表明：文中建立的模型和方法是可行的。此外，文中还得出：液滴内部流体的运动及化学反应提高了污染物传质速率，增加了传输质量；液相化学反应中四价硫生成六价硫的氧化速率与液滴内氢离子浓度有关。即随着氢离子浓度的增加，液相生成的六价硫与氢离子浓度的比值越来越接近1。 ③针对大气中气溶胶液滴群的扩散及气、液相传质，建立Eulerian- Lagrangian多相流输运模型、对流传质及化学转化模型，基于有限体积法和 SIMPLE算法，对大气环境中气溶胶液滴扩散，气态污染物SO<,2>在气、液相的传质以及液相内部化学反应过程进行数值研究，并数值分析3种不同粒径大小的气溶胶液滴沉降及气态污染物的对流传质特性，得出：气溶胶液滴粒径越小，液滴在大气中悬浮的时间越长，能够被传输的距离越远。而且液滴的化学反应使得气态污染物去除效应明显。因此，在数值研究颗粒物扩散和传质的过程时，气态污染物在液滴内部的化学反应是重要的因素。 ④为了拓宽文中模型的应用范围，将开发的模型运用于工业脱硫技术的研究中。数值分析了二维脱硫塔内部气相与液相之间的传质过程，包括含有气液介质的流动和污染物SO<,2>的吸收过程。得出：污染物入口流速和液滴粒径均对脱硫效率有影响。对于一定的气相入口速度条件下，液滴粒径越小，气相出口处污染物浓度越低，而液相出口处污染物浓度越大。

目录

文摘

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第一章绪论

1.1研究背景

1.2气溶胶颗粒的特性

1.2.1气溶胶的来源

1.2.2物理特性

1.2.3化学特性

1.3气溶胶的危害

1.3.1对大气环境的影响

1.3.2对健康的影响

1.4国内外研究近况

1.4.1实验观测或测量

1.4.2物理模型实验

1.4.3理论及数值模拟研究

1.5本文主要研究内容

第二章单个气溶胶液滴扩散传质特性的研究

2.1扩散传质的基本模型

2.2物理数学模型

2.2.1物理模型

2.2.2控制方程

2.3数值方法

2.3.1参量的无量纲化

2.3.2方程离散格式稳定性分析

2.3.3控制方程组的离散格式

2.3.4边界条件

2.3.5网格布置

2.4计算结果与讨论

2.4.1参数的简介

2.4.2液滴内外气态污染物浓度的分布

2.4.3气液界面处气态污染物浓度的分布

2.5小结

第三章运动气溶胶液滴对流传质及化学转化过程研究

3.1物理模型

3.2数学模型

3.2.1控制方程

3.2.2化学反应模型

3.3初始边界条件

3.3.1界面传质

3.3.2初边值条件

3.4数值方法

3.5计算结果和讨论

3.5.1数学模型和方法的验证

3.5.2结果和讨论

3.6小结

第四章大气环境气溶胶液滴扩散及转化过程的研究

4.1物理数学模型

4.1.1多相流输运模型

4.1.2传质及液滴内部化学转化模型

4.2初边条件及数值方法

4.3计算结果与讨论

4.3.1未考虑液滴内部化学反应的情况

4.3.2考虑液滴内部化学反应的情况

4.3.3液滴内部化学反应对液滴运动及流场SO2浓度的影响分析

4.4小结

第五章液滴传质反应模型在工业脱硫技术中的应用

5.1基本问题

5.2纯水液滴吸收污染物SO2的过程

5.2.1气态污染物入口速度对传质特性的影响

5.2.2液滴粒径对传质特性的的影响

5.3小结

第六章结论与展望

6.1本文主要工作及结论

6.2创新点

6.3展望

参考文献

攻读硕士期间发表的论文

致谢