二氧化钛/多壁碳纳米管复合材料的合成、表征及光催化性能研究

摘要

光催化研究已开展30多年，取得了一些研究成果，但仍然存在很多急需解决的关键性问题。本文针对光催化技术在实际应用中存在的催化剂的固定与活性之间的矛盾这一问题，利用溶胶-凝胶法和电子束辐照水解法制备了锐钛矿型TiO2/MWCNTs复合纳米材料，并使用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)紫外-可见分光光度计(UV-vis)、傅里叶红外光谱(IR)、X射线衍射光谱(XRD)、热重分析(TG)等对样品进行了形貌与结构的表征，同时探讨合成材料的反应过程与机理，具体研究内容如下： 1、首次采用电子束辐照合成锐钛矿型TiO2/MWCNTs复合纳米材料，考察不同制备条件对其物理结构和光催化性能的影响。采用扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜TEM)进行表面形貌表征，分别用紫外-可见分光光度计(UV-vis)、傅里叶红外光谱(IR)、X射线衍射光谱(XRD)、热重分析(TG)等对样品进行结构方面的表征，结果表明电子束辐照水解法反应条件温和，不需加表面分散剂和进行煅烧处理，合成出锐钛型TiO2均匀密集地覆盖在碳纳米管表面，呈花瓣状定向生长，具有化学稳定性和结构稳定性。 2、研究了合成的TiO2/MWCNTs复合纳米材料对模拟印染废水的催化降解作用。光催化性能评价结果显示，以酸化MWCNTs为载体，在300kGy剂量辐照下，60℃加热24h制备出的样品催化活性最佳，60min降解率达94.378％。在此基础上考察催化活性最佳材料的重复催化性能，结果显示60min降解率达91.163％，第二次重复利用的光催化效果都优于溶胶-凝胶法合成材料的光催化效果。 3、探讨合成材料的反应过程与机理。通过对照实验，我们发现，电子束辐照水解法反应体系中加入羟基自由基清除剂异丙醇后合成出的材料TiO2沉积量少而且严重团聚，说明合成过程羟基自由基（EB作用于溶液中的水分子产生的）发挥了重要作用；通过对比水解法结合辐照与不辐照两种条件制备纯TiO2的红外图谱，我们发现电子束辐照所得纯TiO2的红外特征吸收相对仅用水解法制备TiO2峰位红移，红外透过率降低，这说明辐照不仅作用于溶液中的水分子，亦作用于溶质，即EB在反应过程中的作用模式既存在直接作用，又存在间接作用，只是特定时间段特定作用占主导地位。

目录

文摘

英文文摘

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引言

第一章绪论

1.1 TiO2光催化材料概述

1.1.1 TiO2的用途

1.1.2 TiO2晶体结构及制备方法

1.1.3 TiO2能带结构

1.2 TiO2光催化反应原理

1.2.1光生电子与空穴的转移

1.2.2光催化反应原理

1.2.3光催化反应过程

1.3 TiO2光催化活性的影响因素

1.3.1晶相

1.3.2晶粒尺寸

1.3.3比表面积

1.3.4表面态

1.3.5溶液PH值影响

1.4纳米TiO2的研究进展和前景展望

1.4.1纳米TiO2的特性

1.4.2纳米TiO2的应用

1.4.3纳米TiO2的制备

1.5目前所存在的问题

1.5.1光催化效率不高

1.5.2催化剂固定化与光催化效率之间矛盾

1.6本论文研究的目的意义及研究内容

1.6.1研究的目的意义

1.6.2研究内容

第二章碳纳米管的酸化处理

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1原料和试剂

2.2.2仪器和设备

2.2.3碳纳米管酸化处理

2.2.4测试方法

2.3结果与讨论

2.3.1碳纳米管纯化的原理研究

2.3.2形貌观察

2.3.3 FTIR研究

2.3.4 CHTs的溶解度

2.4本章小结

第三章 TiO2/MWCNTS的合成和表征

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1原料和试剂

3.2.2仪器和设备

3.2.3 TiO2/MWCNTs的合成

3.2.4材料表征方法

3.3结果与讨论

3.3.1溶胶-凝胶法合成TiO2/MWCNTs的表征分析

3.3.2水解法合成TiO2/MWCNTs的表征分析

3.4 TiO2/MWCNTs的合成机理探讨

3.5本章小结

第四章TiO2/MWCNTS光催化性能研究

4.1引言

4.2印染废水概述

4.2.1印染废水水质指标

4.2.2印染废水处理方法简介

4.3 TiO2/MWCNTs降解甲基橙溶液的研究

4.3.1原料和试剂

4.3.2仪器和设备

4.3.3光催化实验装置

4.3.4 TiO2/MWCNTs光催化性能研究

4.4本章小结

第五章结论

参考文献

作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文

作者在攻读硕士学位期间所作的项目

致谢