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新型固体酸催化剂的设计、制备及其在烷基化反应中的应用研究

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第一章绪论

1.1烷基化反应的背景及其意义

1.1.1烷基化反应的意义

1.1.2传统的烷基化反应催化剂

1.1.3传统烷基化反应催化剂的缺点

1.1.4适应绿色化学时代要求,取代传统液体酸催化剂的途径

1.2取代烷基化反应液体酸工艺的研究进展

1.2.1固体酸催化剂的优势

1.2.2传统固体酸的改进

1.2.3沸石分子筛类固体酸催化剂

1.2.4有机固体酸(酸离子交换树脂、全氟磺酸)

1.2.5多金属含氧簇合物

1.2.6固体超强酸催化剂

1.2.7离子液体

1.3本研究工作的目的与内容

1.3.1本研究工作的目的

1.3.2本研究工作的方法与内容

参考文献

第二章实验部分

2.1化学试剂

2.2反应及产物分析

2.2.1苯与1-十二烯的烷基化反应

2.2.2十二烷基苯的分析测试

2.2.3二苯醚与1-十二烯的烷基化反应

2.2.4十二烷基二苯醚的分析测试

2.3催化剂的表征

参考文献

第三章氧化锆固体超强酸催化剂的制备及其在烷基化反应中的应用

3.1前言

3.2氧化锆固体超强酸的设计与制备

3.2.1由ZrCl4起始制备无定型(amorphous)、单斜(monocline)、立方(cube)、四方(tetragon)和介孔(mesopore)ZrO2载体材料

3.2.2硫酸促进ZrO2超强酸的制备

3.3氧化锆固体超强酸催化苯与1-十二烯的烷基化反应

3.3.1不同制备条件所得催化剂对烷基化反应的影响

3.3.2不同反应条件下烷基化反应的结果

3.4氧化锆固体超强酸催化二苯醚与1-十二烯的烷基化反应

3.4.1不同制备条件所得催化剂对烷基化反应的影响

3.4.2不同反应条件下烷基化反应的结果

3.5氧化锆固体超强酸催化剂的表征

3.5.1比表面与孔径

3.5.2傅立叶变换红外光谱

3.5.3差热-热重分析

3.5.4X-射线粉末衍射

3.6本章小结

参考文献

第四章离子液体及其固载催化剂的制备和它在烷基化反应中的应用

4.1前言

4.2离子液体及其固载型催化剂的设计与制备

4.2.1不同种类离子液体的制备

4.2.2氯铝酸离子液体的固载化

4.3离子液体及其固载型催化剂催化苯与1-十二烯烷基化反应

4.3.1催化剂合成条件对反应的影响

4.3.2反应条件的影响

4.4离子液体及固载催化剂催化二苯醚与1-十二烯的烷基化反应

4.4.1催化剂合成条件对反应的影响

4.4.2反应条件的影响

4.5催化剂表征

4.5.1傅立叶变换红外光谱

4.5.2差热-热重分析

4.6本章小结

参考文献

第五章多金属含氧簇合物和负载多金属含氧簇合物催化剂的制备及其在芳香族化合物烷基化反应中的应用研究

5.1前言

5.2杂多化合物及其负载型催化剂的设计与制备

5.2.1不同种类Keggin结构杂多化合物酸的制备

5.2.2负载型杂多酸催化剂的制备

5.3催化剂表征

5.3.1比表面与孔径分布

5.3.2傅立叶变换红外光谱

5.3.3差热-热重分析

5.3.4X-射线粉末衍射

5.3.5透射电子显微镜

5.3.6氨气吸附脱附红外表征

5.3.7氨气吸附程序升温脱附

5.4杂多化合物及其负载催化剂催化苯与1-十二烯的烷基化反应

5.4.1不同制备条件所得催化剂对烷基化反应的影响

5.4.2不同反应条件下烷基化反应的结果

5.5杂多酸及其负载催化剂催化二苯醚与1-十二烯的烷基化反应

5.5.1不同制备条件所得催化剂对烷基化反应的影响

5.5.2不同反应条件下烷基化反应的结果

5.6本章小结

参考文献

第六章结论

附录 论文发表情况

致谢

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摘要

该论文工作选取了氧化锆固体超强酸、离子液体和负载杂多化合物三种类型的催化材料加以研究.考察制备过程中各种影响因素的作用,并对所制备的催化剂进行傅立叶变换红外光谱、差热-热重、比表面与孔径分布、X射线粉末衍射等表征,通过利用氨气吸附红外光谱、氨气吸附-程序升温脱附等手段研究了固体酸的酸性质;将所制备的新催化材料应用于苯/二苯醚的烷基化反应,研究反应过程中各种条件参数的影响,以期达到提高反应转化率和异构体产物的选择性、提升产品质量、优化反应条件,以及催化剂高效优质的研究目的.

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