BNT基无铅压电陶瓷材料的制备与电性能的研究

摘要

压电陶瓷是一种实现机械能和电能相互转化和耦合的一类高技术功能材料，广泛应用于电子和微电子元器件。传统的陶瓷在应用过程中会引起许多问题。开发新型无铅压电陶瓷取代现有的含铅压电陶瓷材料，成为一项紧迫且具有重大实用意义的课题。Bi<,0.5>Na<,0.5>TiO<3>具有很强的铁电性，是一种很有希望的无铅压电陶瓷。 本文采用固相烧结方法，从陶瓷的组分设计、制备技术、掺杂以及加入第三元组分四个方面研究了(1-x)Bi<,0.5>Na<,0.5>TiO<3-x>Bi<,0.5>K<,0.5>TiO<3>无铅压电陶瓷。 首先，系统地研究了Bi<,0.5>K<,0.5>TiO<3>(缩写为BKT)，组分变化对BNT-BKT二元体系压电陶瓷准同型相界附近相结构、显微组织和电性能的影响。结果表明：随着BKT含量的增加，体系的相结构由三方相向四方相过渡。当BKT含量位于0.16 mol和0.20 mol之间时，材料组成存在准同型相界，并且在0.18 mol处时获得了相对致密且均一性良好的陶瓷。而且通过研究BKT含量变化范围内陶瓷的驰豫铁电特性，并结合居里-外斯定律发现所有陶瓷均为驰豫铁电陶瓷。结合烧结温度和陶瓷的电性能两方面因素，确定BKT的最佳含量为0.18 mol，烧结温度为1170℃，此时材料配方0.82BNT-0.18BKT的d<,33>、K<,p>、ε<,r>和tanδ同时达到最佳值，分别为144pC/N、0.29、893和0.037。 其次，为了提高无铅压电陶瓷的压电、介电性能，我们分别以Nd<,2>O<,3>、CeO<,3>为掺杂剂，对体系进行了改性研究。实验结果表明：在Nd<,2>O<,3>掺杂范围内，陶瓷样品均为纯钙钛矿结构，随着其含量的变化，衍射峰的位置略有移动；随着Nd<2,>O<,3>含量的增加，晶粒的尺寸呈现先降低后升高的趋势，在x=0.0125wt.％处，陶瓷获得较为均匀致密的形貌。Nd<,2>O<,3>掺杂后的陶瓷介电常数整体趋势随Nd<,2>O<,3>掺杂量的增高而降低，介电峰呈现更加宽化的趋势，并且从10kHz下的居里-外斯关系图得出在研究范围内所有陶瓷样品均为驰豫铁电体：随Nd<,2>O<,3>含量的增加，d<,33>和K<,p>呈先升高后下降的趋势。当Nd<,2>O<,3>含量为0.0125wt.％时，在1160℃下烧结的陶瓷的综合电性能为：d<,33>=134 pC/N，K<,p>=0.27，ε<,r>=925和tan δ=0.041。 在CeO<,2>掺杂范围内，陶瓷样品均为纯钙钛矿结构。随着CeO<,2>含量的增加，晶粒的尺寸呈现先降低后升高的趋势，在x=0．1wt．％处，陶瓷获得较为均匀致密的形貌。掺杂Ce02的BNT-BKT’陶瓷仍然存在两个介电峰，随着CeO<,2>含量的增加，介电峰的位置向低温方向移动。此外，从1 kHz下的居里-外斯定律关系图得出，所有陶瓷样品均为驰豫铁电体，但是随着CeO<,2>含量的增加，驰豫性降低。随着CeO<,2>含量的增加，d<,33>和K<,p>整体呈先降低再升高后下降的趋势。当CeO<,2>含量为0.1wt.％时，在1180℃下烧结的陶瓷的综合电性能为：d<,33>=138 pC/N，K<,p>=0.30，ε<,r>=879和tan δ=0.032。通过对比掺杂Nd<,2>O<,3>和CeO<,2>的性能，发现掺杂CeO<,2>之后的陶瓷综合电性能略好于添加Nd<,2>O<,3>的陶瓷性能。最后，我们在掺杂CeO<,2>的基础上引入BaTiO<,3>第三元组元(配方为：0.82BNT-0.18BKT+xBaTiO<,3>+0.1wt.％CeO<,2>)，详细的研究了BT含量变化对陶瓷相结构、显微组织以及电性能的影响规律。结果表明：随着BT含量的增加，d<,33>和K<,p>均先减小后增大，与此同时，ε<,r>和tanδ呈先增大后减小的趋势。结合陶瓷的显微组织和电性能两方面因素，最终确定BT的最佳含量为0.06 mol，烧结温度为1180℃，此时材料配方0.82BNT-0.18BKT+0.06BT+0.1wt.％CeO<,2>的d<,33>、K<,p>、ε<,r>和tanδ同时达到最佳值，分别为144 pC/N、0.23、1215和0.041。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1压电陶瓷研究概况

1.2无铅压电陶瓷的研究现状

1.2.1无铅压电陶瓷的研究意义

1.2.2常见无铅压电陶瓷

1.3钛酸铋钠无铅压电陶瓷

1.3.1添加其它组元改性

1.3.2掺杂剂改性

1.4本文主要内容

1.5本文的新见解和贡献

第二章实验方法

2.1陶瓷样品的制备工艺

2.2测试与表征方法

2.2.1表观密度

2.2.2预烧粉体及其陶瓷样品的相结构分析

2.3预烧粉体及其陶瓷样品的显微组织分析

2.4陶瓷样品的性能测试

2.4.1陶瓷样品的介电性能

2.4.2居里外斯定律

2.4.3陶瓷样品的压电性能

第三章BNT-BKT无铅压电陶瓷的制备与电性能的研究

3.1引言

3.2(1-x)BNT-xBKT陶瓷的相结构与微观组织

3.2.1 BNT含量变化对预烧粉体的相结构的影响

3.2.2 BKT含量对陶瓷密度的影响

3.2.3 BKT含量对陶瓷显微组织的影响

3.3 BKT含量对陶瓷介电性能的影响

3.4 BKT含量对陶瓷压电性能的影响

3.5 BKT含量对陶瓷铁电性能的影响

3.6制备技术对BNK-BKT陶瓷的影响

3.6.1烧结温度对BNK-BKT陶瓷相结构和显微结构的影响

3.6.2烧结温度对BNT-BKT陶瓷电性能的影响

3.7本章小结

第四章BNT-BKT压电陶瓷掺杂的研究

4.1引言

4.2 Nd2O3掺杂对BNT-BKT陶瓷显微结构和电性能的影响

4.2.1 Nd2O3掺杂对BNT-BKT陶瓷相结构的影响

4.2.2 Nd2O3掺杂对BNT-BKT陶瓷显微组织的影响

4.2.3 Nd2O3掺杂对BNT-BKT陶瓷电性能的影响

4.3 CeO2掺杂对BNT-BKT陶瓷显微结构和电性能的影响

4.3.1 CeO2掺杂对BNT-BKT陶瓷相结构的影响

4.3.2 CeO2掺杂对BNT-BKT显微结构的影响

4.3.3 CeO2掺杂对BNT-BKT电性能的影响

4.4掺Nd2O3与掺CeO2陶瓷的电性能对比

4.5本章小结

第五章BNT-BKT-BT无铅压电陶瓷体系的研究

5.1引言

5.2 BT含量的变化对陶瓷相结构的影响

5.3 BT含量的变化对陶瓷密度和显微结构的影响

5.4 BT含量的变化对陶瓷电性能的影响

5.4.1 BT含量变化对陶瓷介电性能的影响

5.4.2 BT含量变化对陶瓷压电性能的影响

5.5本章小结

第六章结论

6.1全文主要结论

6.2进一步研究工作的建议

参考文献

附录

致谢

攻读硕士学位期间的研究成果