水中氯酚催化加氢-催化氧化联合降解研究

摘要

氯酚类化合物因其高毒性和难降解性对环境造成了严重的污染,对人类健康造成了严重的危害。研究氯酚类化合物的降解具有非常重要的意义。
　　本文建立了一种在一个反应器中将催化加氢脱氯与催化氧化联合起来降解氯酚类化合物的方法:通过催化加氢脱氯将氯酚中氯原子脱除,生成苯酚,再通过催化氧化将苯酚彻底降解。
　　本文共制备了Pd/Fe(C)、Pd/Fe和Pd/Fe(S)三种Pd/Fe类催化剂。对催化剂在温和条件下、水中降解氯酚的活性进行研究,并考察了氢源、4-CP浓度和溶液pH值对催化剂活性的影响。结果表明:Pd/Fe(S)催化剂是本文制备的Pd/Fe类催化剂中活性和稳定性最好的;通入H2作为氢源有利于提高催化剂的活性和4-CP的转化率;催化氧化过程在pH=5的条件下进行,催化剂的活性最高。
　　通过沉积沉淀法制备了0.5％Pd-x%Fe/C(x=0.25,0.5,1.0,1.5)催化剂。并利用透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、N2吸脱附(BET)对催化剂进行了表征。将催化剂用于氯酚的降解,考察了不同催化剂的催化活性,活性炭预处理对催化剂活性和稳定性的影响,催化剂的寿命等。结果表明,0.5%Pd-0.5%Fe/C是本文制备的Pd-Fe/C催化剂中活性最好的;活性炭经过硝酸预处理可提高催化剂的活性和稳定性,并能减少催化剂中活性组分的流失;催化剂的催化加氢寿命较长,而结合降解重复一次后催化剂的活性就大幅度下降。

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第一章 绪论

1.1 氯酚类化合物简介

1.2氯酚类化合物的来源、用途以及危害

1.3 氯酚类化合物的降解方法

1.4 催化加氢脱氯与催化氧化

1.5 论文的研究思路和主要内容

第二章 实验仪器与表征方法

2.1 实验试剂与仪器

2.3 催化剂的表征

第三章 Pd/Fe催化剂用于4-CP降解

3.1 Pd/Fe催化剂制备

3.2 实验过程与分析条件

3.3 Pd/Fe催化剂用于4-CP降解

3.4 小结

第四章 Pd-Fe/C催化剂用于氯酚降解

4.1 Pd-Fe/C催化剂制备

4.2 实验过程与分析条件

4.3 Pd-Fe/C催化剂表征

4.4 Pd-Fe/C催化剂用于4-CP降解

4.5 Pd-Fe/C催化剂用于2,4-DCP降解

4.6 小结

第五章 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

参考文献

致谢

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