摘要
第一章 前言
§1.1 水煤气变换反应的应用
§1.2 水煤气变换催化剂
1.2.1 高温水煤气变换催化剂
1.2.2 低温水煤气变换催化剂
§1.3 水煤气变换反应的反应机理
1.3.1 氧化还原机理
1.3.2 甲酸盐机理
1.3.3 关于反应机理的讨论
1.3.4 负载型贵金属催化剂的反应活性位讨论
§1.4 贵金属水煤气变换催化剂的失活机理
§1.5 丙三醇氢解制丙二醇的催化剂体系
1.5.1 Cu基催化剂
1.5.2 贵金属催化剂
§1.6 丙三醇氢解制丙二醇反应的影响因素
1.6.1 反应温度的影响
1.6.2 H2压力的影响
1.6.3 催化体系的酸碱性
§1.7 本论文的研究内容和目标
参考文献
第二章 样品的制备、表征和性能评价
§2.1 试剂和药品
§2.2 催化剂的制备
2.2.1 Au/MxTiO2催化剂的制备
2.2.2 Au/CeO2以及Au/CexZr1-xO2催化剂的制备
2.2.3 RQ Cu、RQ Ni催化剂的制备
2.2.4 ReOx/Pt/ZrO2催化剂的制备
§2.3 样品的表征
2.3.1 电感耦合等离子光谱(ICP)
2.3.2 红外光谱(IR)
2.3.3 氮物理吸附脱附
2.3.4 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.5 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)
2.3.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.7 X射线吸收近边结构(XANES)
2.3.8 程序升温还原(H2-TPR)
2.3.9 NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)
2.3.10 CO2-程序升温脱附(CO2-TPD)
2.3.11 活性Cu表面积的测定
2.3.12 CO脉冲滴定
§2.4 催化性能评价
2.4.1 水煤气变换反应
2.4.2 丙三醇氢解制备1,2-丙二醇反应
2.4.3 丙三醇氢解制备1,3-丙二醇反应
参考文献
第三章 Au/TiO2系列催化剂在水煤气变换反应中的催化性能研究
§3.1 引言
§3.2 催化剂的制备条件优化
3.2.1 载体焙烧温度的优化
3.2.2 催化剂Au负载量的优化
§3.3 Au/TiO2催化剂的载体掺杂
3.3.1 掺杂元素对催化剂上水煤气变换反应活性的影响
3.3.2 掺杂后催化剂的织构表征
§3.4 Au/MnxTiO2催化剂的优化
3.4.1 Au/MnxTiO2催化剂Mn含量的优化
3.4.2 Au/Mn5TiO2催化剂焙烧温度的优化
§3.5 Au/Mn5TiO2催化剂的稳定性评价
3.5.1 Au/Mn5TiO2催化剂的连续反应稳定性评价
3.5.2 Au/Mn5TiO2催化剂的开停反应稳定性评价
§3.6 小结
参考文献
第四章 Au/CeO2催化剂在水煤气变换反应中的失活机理研究
§4.1 引言
§4.2 Au/CeO2催化剂的制备条件优化及结构表征
4.2.1 载体制备方法的优化
4.2.2 载体焙烧温度的优化
4.2.3 催化剂预处理气氛的优化
4.2.4 Au/CeO2催化剂的织构表征
§4.3 连续操作条件下Au/CeO2催化剂的失活机理研究
4.3.1 Au/CeO2催化剂连续反应稳定性评价和催化剂的再生
4.3.2 催化剂粒径对反应性能的影响
4.3.3 连续反应过程中不同气氛处理对催化剂失活的影响
4.3.4 Au/CeO2催化剂连续反应前后的XPS和XANES表征
4.3.5 Au/CeO2催化剂的H2-TPR表征
4.3.6 Au/CeO2催化剂的连续OWGS反应
§4.4 开停操作条件下Au/CeO2催化剂的失活机理研究
4.4.1 四元气氛下Au/CeO2催化剂开停稳定性评价
4.4.2 开停反应过程中不同气氛处理对催化剂失活的影响
4.4.3 Au/CeO2催化剂的再生及FT-IR表征
4.4.4 Au/CeO2催化剂开停反应后的XPS及XANES表征
4.4.5 Au/CeO2催化剂的开停OWGS反应
§4.5 小结
参考文献
第五章 Au/CeXZr1-xO2催化剂在水煤气变换反应中的催化性能研究
§5.1 引言
§5.2 Au/CexZr1-xO2催化剂的结构表征
5.2.1 载体的结构表征
5.2.2 Au/CexZr1-xO2催化剂的结构表征
§5.3 Au/CexZr1-xO2催化剂的活性评价及讨论
5.3.1 Au/CexZr1-xO2催化剂的活性评价
5.3.2 载体和催化剂的H2-TPR表征
§5.4 Au/CexZr1-xO2催化剂的连续反应稳定性研究
5.4.1 Au/CexZr1-xO2催化剂的连续反应稳定性评价
5.4.2 Au/CexZr1-xO2催化剂的XPS表征
5.4.3 Au/CexZr1-xO2催化剂的FT-IR表征
5.4.4 Au/CexZr1-xO2催化剂的连续OWGS反应稳定性评价
§5.5 Au/CexZr1-xO2催化剂的开停反应稳定性研究
5.5.1 Au/CexZr1-xO2催化剂的开停水煤气变换反应稳定性评价
5.5.2 Au/CexZr1-xO2催化剂的NH3-TPD表征
5.5.3 Au/CexZr1-xO2催化剂的CO2-TPD表征
§5.6 小结
参考文献
第六章 Cu基催化剂上丙三醇氢解制1,2-丙二醇的催化性能研究
§6.1 引言
§6.2 RQ Cu催化剂抽提条件对丙三醇催化氢解反应的影响
6.2.1 抽提温度对催化性能的影响
6.2.2 NaOH浓度对催化性能的影响
6.2.3 抽提时间对催化性能的影响
6.2.4 活性位讨论
§6.3 RQ Cu催化剂上丙三醇氢解反应条件的优化
6.3.1 H2压力对丙三醇氢解反应性能的影响
6.3.2 反应温度对丙三醇氢解反应性能的影响
6.3.3 丙三醇氢解反应进程和产物分布讨论
§6.4 RQ Cu催化剂的套用稳定性考察
§6.5 在其他催化剂上的比较实验
§6.6 Cu/ZnO/Al2O3催化剂的改良
§6.7 小结
参考文献
第七章 贵金属催化剂上丙三醇氢解制1,3-丙二醇的催化性能研究
§7.1 引言
§7.2 催化剂组成对反应性能的影响
7.2.1 载体对负载型Pt催化剂上丙三醇氢解性能的影响
7.2.2 金属氧化物修饰对Pt/ZrO2催化剂上丙三醇氢解性能的影响
7.2.3 载体对负载型融ReOx/Pt/oxide催化剂上丙三醇氢解陛能的影响
7.2.4 活性贵金属对丙三醇氢解反应性能的影响
7.2.5 Pt和ReOx的负载量对丙三醇氢解反应性能的影响
7.2.6 金属Pt的焙烧温度对丙三醇氢解反应性能的影响
§7.3 反应条件对丙三醇氢解反应的影响
7.3.1 反应温度的影响
7.3.2 氢气压力的影响
7.3.3 溶剂的影响
7.3.4 溶液的酸碱性的影响
§7.4 小结
参考文献
第八章 总结与展望
§8.1 论文总结
§8.2 研究展望
论文发表情况
已申请及申请中的专利
致谢
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