氨基/羧基功能化磁性微球对水溶液中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除性能研究

摘要

随着工业化的迅速发展，环境污染问题日益突出，尤其土壤、水体重金属污染严重。水体中重金属污染可通过食物链富集，进入人体并累积，产生很强的细胞毒性、致畸及致癌性。在众多重金属污染中，Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)对水体的污染已经成为全球关注的焦点，被列为重点危害人体健康的重金属污染物。大量研究表明，磁性吸附剂不仅可以高效去除水体中的重金属，而且操作简便、易回收。另一方面，氨基(-NH2)和羧基(-COOH)具有较强的金属螯合能力，SiO2表面的硅醇基(Si-OH)有利于化学基团的修饰。本论文以引发剂过硫酸钾(KPS)、交联剂N，N-亚甲基双丙烯酰胺(NMBA)、反应时间、反应温度为因素，制备了氨基、羧基功能化磁性微球(Fe3O4@SiO2-NH2/COOH)。用傅里叶红外光谱(FT-IR)和X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对氨基、羧基功能化磁性微球进行表征，并探讨了其对水溶液中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附性能。论文的主要研究结果如下:
　　1.以Fe3O4@SiO2-NH2/COOH吸附剂对Pb(Ⅱ)的吸附量为指标，探究了氨基、羧基功能化磁性微球的制备条件，优化得到最优制备工艺参数为:单体（甲基丙烯酸、丙烯酰胺）28.6mmol/L、交联剂85.7mmol/L、引发剂48.6mmol/L、反应时间8h和反应温度70℃。在上述条件下，可制备出对Pb(Ⅱ)吸附性能最佳的吸附剂。
　　2.探讨了Fe3O4@SiO2-NH2/COOH吸附剂在一元溶液中对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能，结果显示，随着Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)溶液pH值的增大，Fe3O4@SiO2-NH2/COOH对Pb(Ⅱ)的吸附量先增大后趋于稳定，其对Cd(Ⅱ)的吸附量在pH=7.0之前呈先增大后趋于稳定的趋势，当pH＞8.0后快速增大。吸附过程符合准二级动力学模型及Langmuir吸附等温模型，对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附量分别为168.995mg/g和207.807mg/g。
　　3.研究了干扰离子（Ca2+和Mg2+）对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附的影响，结果表明，在存在干扰离子条件下，Ca2+和Mg2+的浓度越大，对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的竞争吸附影响越大，其中，Ca2+比Mg2+对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的干扰影响更大。
　　4.选用20mL0.1mol/L HCl溶液作洗脱溶剂，对吸附了Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附剂进行洗脱，经过一次吸附-洗脱后，洗脱剂对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的洗脱率分别约为73％和94％，经过三次吸附洗脱后，洗脱剂对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的洗脱率分别约为84％和30％
　　5.研究Fe3O4@SiO2-NH2/COOH吸附剂对饮用水样中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的去除性能，结果表明所制备的吸附剂对饮用水样中Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的去除百分率分别约为91％和97％。处理后的饮用水中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)剩余浓度均低于WHO规定的饮用水中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的限量标准。
　　上述结果表明，所制备的氨基、羧基功能化磁性吸附剂对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)吸附量高、易于磁分离、重复利用性好等许多优点，因而可为饮用水样中去除重金属离子提供一种吸附材料。

目录

声明

论文说明

摘要

第一章 文献综述

1．1 水体重金属离子污染现状

1．1．1 水体重金属离子的来源

1．1．2 水体重金属离子的危害

1．2 常见重金属离子去除方法

1．2．1 化学沉淀法

1．2．2 光催化法

1．2．3 电化学法

1．2．4 生物法

1．2．5 分子印迹法

1．2．4 吸附法

1．3 常用吸附剂材料及其应用

1．3．1 有机材料

1．3．2 无机材料

1．3．3 新型材料

1．4 功能化磁性纳米材料

1．4．1 氨基功能化磁性材料

1．4．2 羧基功能化磁性材料

1．4．3 巯基功能化磁性材料

1．5 研究目的与意义

1．6 研究内容

1．7 技术路线

第二章 材料与方法

2．1 试剂与仪器

2．1．1 主要试剂

2．1．1 主要仪器和设备

2．2 试验方法

2．2．2 Fe3O4@SiO2-NH2／COOH对水溶液中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除

2．2．3 干扰离子的影响

2．2．4 重复利用性

2．2．5 Fe3O4@SiO2-NH2／COOH对饮用水样中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除

第三章 结果与分析

3．1 制备与表征

3．1．1 Fe3O4@SiO2-NH2／COOH的制备条件优化

3．1．2 表面基团分析

3．1．3 晶体构型分析

3．1．4 表面形貌分析

3．1．5 等电点

3．2．1 初始pH

3．2．2 吸附动力学

3．2．3 吸附等温线

3．2．4 吸附热力学

3．3 干扰离子的影响

3．4 重复利用性

3．5 Fe3O4@SiO2-NH2／COOH对饮用水样中Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的去除

第四章 结论与展望

4．1 结论

4．2 创新点

4．3 展望

参考文献

致谢

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