比率荧光探针的制备及其在汞离子检测中的应用

摘要

重金属离子被用于在生产生活的各个领域，其带来的污染问题也日益严重。由于重金属离子毒性大、蓄积性和难以降解的特性，对人和生态系统都会造成安全风险。因此有必要对重金属离子的含量进行监测。比率荧光分析方法可通过两个荧光峰的比值消除误差获得更可靠的数据并提高检测的灵敏度，并且由于较为明显的荧光颜色变化，可实现目标物的荧光直观化检测，具有一定的发展前景。本研究构建了CDs-AuNCs比率荧光探针，利用该探针良好的光学性质并能对汞离子进行特异性的识别，建立了一种简便灵敏、裸眼识别的汞离子荧光传感器。主要研究内容如下： 1.比率荧光探针元件的合成。通过一步水热法和模板法分别合成了以赖氨酸为前驱体的碳量子点（Lys-CDs）及鸡蛋清稳定的金纳米簇（CEW-AuNCs）。并对包括时间、温度及pH的反应条件进行了探索，确定了荧光材料的最佳制备条件。根据高分辨透射电镜的结果可知两种材料均呈球形，Lys-CDs和CEW-AuNCs的粒径分别为11nm和6nm。并通过紫外吸收光谱和荧光光谱研究了两种荧光材料的光学特性，证明了Lys-CDs和CEW-AuNCs的成功合成。 2.比率荧光探针的构建。将Lys-CDs和CEW-AuNCs通过简单混合，无需交联剂的方式制备了CDs-AuNCs比率荧光探针。该探针在单一波长（390nm）激发下，在450nm和665nm处有两个荧光发射峰，在紫外灯下显示粉色荧光。通过高分辨透射显微镜、傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱、Zeta电位、紫外-可见光谱、荧光光谱对CDs-AuNCs进行分析，表明在构建过程中没有形成共价键且不存在能量共振转移，只存在静电斥力，并且CDs-AuNCs表现出良好分散性，颗粒分布均匀。以上结果说明比率荧光探针CDs-AuNCs的成功构建。 3.汞离子比率荧光传感器的建立。通过选择性试验确定CEW-AuNCs可对汞离子产生响应，可作为检测信号；Lys-CDs在金属离子存在下，荧光基本保持稳定，可作为参比信号。当汞离子浓度在0.1-90μM范围内与两个荧光峰的比值之间有良好的线性关系，检测限为63nM。并在实际水样（自来水和湖水）中进行了加标试验，回收率可达95.1%-111%。表明本方法有一定实际样品检测的潜力。此外，本研究将CDs-AuNCs固定在滤纸上，制备了一种可以快速可视化检测汞离子的荧光试纸，为汞离子的现场便捷测试提供了可能性。

目录

论文说明

声明

第一章 文献综述

1.1 重金属污染及危害

1.2 重金属离子检测现状

1.3 碳量子点

1.3.1 碳量子点的特性

1.3.2 碳量子点的绿色合成

1.3.3 碳量子点的检测应用

1.4 金属纳米簇

1.4.1 金属纳米簇的制备

1.4.2 金属纳米簇检测应用

1.4.3 金属纳米簇生物成像应用

1.5 比率荧光探针

1.6 研究目的及意义

1.7 研究内容

1.8 研究技术路线

第二章 比率荧光探针的构建与表征

2.1 引言

2.2.1 试验材料与试剂

2.2.2 仪器设备

2.2.3 试验方法

2.3.1 Lys-CDs的制备及光学性质研究

2.3.2 CEW-AuNCs的制备及光学性质研究

2.3.3 CDs-AuNCs的构建及表征

2.4 小结

第三章 基于碳量子点-金纳米簇的比率荧光传感器的建立

3.1 引言

3.2.1 试验材料与试剂

3.2.2 仪器设备

3.2.3 试验方法

3.3.1 CDs-AuNCs对金属离子的选择性

3.3.2 基于CDs-AuNCs的汞离子比率荧光传感器的建立

3.3.3 CDs-AuNCs荧光体系响应Hg2+的性能测试

3.3.4 实际样品检测试验

3.3.5 荧光试纸试验

3.4 小结

第四章 结论与展望

4.1 结论

4.2 创新点

4.3 展望

参考文献

致谢

个人简历