溶剂热法合成YAG：Ce荧光粉体的研究

摘要

掺铈钇铝石榴石(YAG:Ce)属于体心立方晶体，具有化学稳定性高、硬度大、高熔点、寿命长等优点；而且抗老化性能好，即使不包膜在潮湿或紫外线照射条件下也很稳定。因此，YAG:Ce是一种重要的荧光材料，广泛应用于阴极射线管屏幕及高分辨显示器等领域。而且YAG:Ce荧光粉与蓝光LED芯片组合能够混合成视觉上的白光，即白光LED。这种白光LED拥有广阔的应用前景，将成为能够替代白炽灯、荧光灯的第四代新型光源。 本实验首先采用溶剂热法低成本制备了YAG纳米粉体。实验表明：合成过程中分散剂的添加量、沉淀剂的种类、溶液的浓度、pH值及保温时间对YAG粉体的性能均有影响。结果发现：适量(NH4)2SO4的加入，可明显改善先驱沉淀物的分散性。当以尿素作为沉淀剂时得到的前驱体为碱式碳酸盐的混合物；而以碳酸氢铵为沉淀剂时前驱体主要为复合碳酸盐的混合物。保持反应物在适当pH值，以碳酸氢铵为沉淀剂的条件下，当盐溶液浓度较低时(A13+浓度＜0.2mol/l)，所得到的前驱体粉体在200℃保温5h的条件下即可合成平均晶粒尺寸为200nm，分散性好，且具有球形形貌的纯相YAG粉体；但是如果盐溶液浓度过高(A13+浓度＞0.5mol/l)时，则需要在较长的保温时间才能得到单相YAG粉体，其主要是由于在沉淀过程中发生Y3、A13+的偏析及颗粒的团聚。在溶剂热反应时间过长的条件下，晶粒发生长大并产生团聚现象。 在对YAG粉体合成工艺条件研究过程的基础上，采用乙二胺和水混合溶剂热法制备了YAG:Ce荧光粉。结果表明：将沉淀后的前驱沉淀物不经水洗、醇洗、干燥过程而直接溶剂热反应，在200℃保温5h的条件下即可合成具有球形形貌的纯相YAG:Ce荧光粉。荧光光谱分析表明，YAG:Ce荧光粉的激发光谱为双峰结构，在近紫外340nm处有一弱峰，最大激发峰在460nm附近，属于Ce3+的4f→5d特征跃迁。发射光谱是峰值在530nm的一宽带，对应Ce3+的5d→4f跃迁。而且当样品的发射峰为530nm时，发射光谱呈黄绿色，为一个宽带状光谱。因此发出的黄光能够很好的跟蓝光匹配混合形成视觉白光属于黄绿光。Ce3+在荧光粉中起激活剂的作用，且Ce3+的含量直接影响荧光粉的发光特性。本文通过对不同Ce3+掺杂浓度的荧光粉的发射光谱强度进行对比，确定了最佳的Ce3+掺杂浓度。 在上述研究的基础上，我们探讨了溶剂热合成YAG:Ce的反应机理。研究结果表明，溶剂在超临界状态下加速了物质的传递，前驱物通过溶解-结晶反应，促进YAG:Ce晶核在较低温度下形成和长大，为进一步研究溶剂热法制备纳米粉体奠定了基础。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

1.1引言

1.2钇铝石榴石(YAG)

1.2.1YAG晶体结构与组成

1.2.2YAG的性能

1.2.3YAG的应用

1.3YAG荧光粉体的合成方法

1.3.1固相反应法

1.3.2溶胶-凝胶法

1.3.3沉淀法

1.3.4气相法

1.3.5水热法

1..3.6溶剂热法

1.4荧光粉的发光机理

1.4.1发光和发光材料

1.4.2能带理论

1.5选题依据及研究内容

1.5.1选题依据

1.5.2研究内容

1.6主要实验试剂、仪器及测试方法

1.6.1主要实验试剂

1.6.2主要实验仪器

1.6.3主要性能表征手段

第2章溶剂热法合成YAG粉体制备工艺的研究

2.1引言

2.2实验程序

2.3结果与讨论

2.3.1前驱体的制备与性能分析

2.3.2溶剂的选择

2.3.3前驱体的选择

2.3.4溶剂热反应条件的确定

2.4本章小结

第3章YAG：CE荧光粉体光学性能的研究

3.1引言

3.2实验程序

3.3结果与讨论

3.3.1保温时间对YAG：Ce荧光粉体性能的影响

3.3.2Ce3+浓度对荧光粉光学性能的影响

3.4本章小结

第4章溶剂热合成荧光粉机理探讨

4.1引言

4.2合成反应机理探讨

4.2.1前驱体的组成与性能分析

4.2.2溶剂热反应过程的动力学分析

4.2.3溶剂热反应过程的热力学分析

4.2.4合成反应机理探讨

4.3本章小结

第5章结论

5.1主要结论

5.2主要创新点

5.3展望

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文