汾河下游硝酸盐污染源解析

摘要

随着工农业的发展，大量的业化肥、城镇污水及工业废水排入到河流中，致使水体中的NO3--N浓度超出饮用水标准10mg·L-1，对人体造成严重威胁。因此，甄别水体NO3--N污染来源对河流污染治理以及生态系统可持续发展具有重要意义。本研究以汾河下游干流为对象，分别于2018年7月与12月采集两次水样并进行水质分析,以GIS和SWAT为平台，对水体NO3--N污染来源进行了初步解析。此外，在分析河流水体硝化与反硝化作用的基础上，利用氮、氧双稳定同位素与IsoSource混合模型对汾河硝酸盐污染来源进行了识别，并计算污染源的污染比例。主要内容和结论如下： (1)对汾河下游2018年7月和12月不同采样点无机氮浓度及其与土地利用类型进行相关性分析。研究表明：汾河下游无机氦污染较为严重，河流整体水质为Ⅴ类水标准，NO3--N为河流的主要氮素污染。在丰、枯水期，NH4+-N浓度均高于Ⅴ类水标准2.0mg?L-1,水体中NO3--N含量超出了国家水质标准(10mg?L-1)的占比为71%和100%，汾河下游无机氮浓度较高的河流断面均处在城镇及农业用地中，另外，农村、城镇用地对NH4+-N起“源”的作用，而林地起“汇”的作用。在7月（丰水期），城镇、农村居民用地和旱地（耕地）是汾河下游NO3--N、NH4+-N的重要来源：在12月（枯水期），城镇及农村田地是汾河下游NO3--N的重要来源． (2)通过对7月与12月所采集的水样进行MiSeq高通量测序，分析了汾河下游水体中硝化与反硝化作用的影响．研究表明：汾河下游水体具有丰富的硝化、反硝化细菌群落结构，但优势菌群差异较小；基于主要硝化、反硝化细菌菌属类别及水体水质数据基础，对细菌菌属群落与水体无机氮进行主成分分析及Spearman相关性分析．汾河下游NO2--N和NO3--N是硝化细菌菌属群落的主要影响因子，亚硝化单胞菌属与无机氮含量显著相关，水体中亚硝化单胞菌属Nitrosomonas与NO3--N、NO2--N值里正相关，相关性较高（｜F｜＞0.5），与NH4+-N和TN等无机氮呈负相关，但相关性较低（｜F｜＜0.45）；水体中TN、NH4+-N、NO3--N和NO2--N与反硝化细菌浮球菌属Paracocc、红细菌属Rhodobacter以及假单胞菌属Pseudomomas、陶厄氏菌属Thauera呈负相关，对降低无机氮含量有一定促进作用，水体中红细菌属Rhodobacter与T、DO、pH值呈正相关，但相关性不高（|F|＜0.3），与NO3--N、NO2--N和TN等无机氮呈负相关，且相关性较高（|F|＞0.5）。 （3）将7月和12月所采集样品进行硝酸盐氮、氧稳定同位素检测，并根据δ15N-NO3-和δ18O-NO3-特征值取值范围来确定NO3--N的污染来源。汾河下游NO3--N主要来源为农业化肥、土壤有机氮、粪便和污水，在7月，农业化肥的影响较大，而在12月，粪便和污水是NO3--N的主要污染来源。 （4）结合δ15N-NO3-与δ18O-NO3-分析结果，基于IsoSource模型定量计算汾河丰、枯水期NO3--N主要污染源的排放占比。在7月份，农业化肥占污染较高，在河津段的各个点农业化肥污染占比均高于50%。在12月份，各个采样点的粪便和污水污染贡献占比均高于40%，农业化肥所占比例较小，均低于30%，这与冬季处于农耕休眠期有关。

目录

声明

1绪论

1.1研究背景和意义

1.2国内外研究进展

1.2.1硝酸盐污染研究进展

1.2.2稳定同位素甄别硝酸盐的污染来源研究进展

1.2.3定量分析水体中硝酸盐污染源的贡献率研究进展

1.3主要研究内容和技术路线

1.3.1研究内容

1.3.2技术路线

2.研究区概况与实验方案

2.1汾河下游概况

2.1.1自然环境状况

2.1.2社会经济概况

2.1.3水环境污染

2.2实验方案

2.2.1采样点的选择

2.2.2样品的采集与测定

3. 汾河下游无机氮特征及硝酸盐污染源初步解析

3.1汾河下游无机氮分布特征

3.2汾河下游土地利用类型与无机氮浓度的相关分析

3.3本章小结

4.汾河下游水体硝化与反硝化作用的研究

4.1 常见的氮素分馏方式

（1）氨化作用

（2）硝化作用

（3）反硝化作用

4.2 汾河下游水体硝化作用研究

4.2.1水体硝化作用

4.2.2水体硝化微生物群落结构

4.2.3水体硝化微生物与氮素相互影响关系

4.3汾河下游水体反硝化作用研究

4.3.1水体反硝化作用

4.3.2水体反硝化微生物群落结构

4.3.3水体反硝化微生物与氮素相互影响关系

4.4本章小结

5.汾河下游硝酸盐污染源解析

5.1应用稳定双同位素甄别汾河下游硝酸盐污染源

5.1.1 应用δ15N和δ18O双同位素示踪NO3-污染源原理

5.1.2 主要氮素污染源

5.1.3 汾河下游硝酸盐污染解析

5.2 汾河下游硝酸盐污染源贡献率研究

5.2.1 IsoSource模型基本原理

5.2.2硝酸盐主要污染源贡献占比

5.3本章小结

6.结论与展望

6.1结论

6.2展望

致谢

参考文献

攻读学位期间主要研究成果