太湖沉积物重金属的生物有效性及毒性研究

摘要

本论文首先调查了太湖表层沉积物中重金属分布特征和赋存形态，以镉(Cd)为目标研究物，研究了不同Cd暴露浓度和暴露时间对底栖生物和沉水植物的氧化胁迫效应，旨在揭示其在水生生物体内的致毒机制，选择敏感的生物标志物，同时研究了Cd在生物体内的富集，为评价Cd的水环境生态安全提供一定的科学依据。主要研究结果如下：
　　 (1)评价了太湖表层沉积物中重金属的污染现状，同时，使用薄膜扩散梯度技术(DGT)和BCR三步提取法评价了Cu、Zn、Ni和Cd的生物可利用性。结果表明：重金属在太湖北部富集严重，BCR提取结果表明，Cu和Zn的生物有效性较高，Ni和Cd的较低，以残渣态为主。Cu、Zn和Ni的还原态含量与沉积物中Fe(Cu:r=0.602，p＜0.05;Zn:r=0.678，p＜0.05;Ni:r=0.772,p＜0.01)、Mn(Cu:r=0.801,p＜0.01;Zn:r=0.882,p＜0.01;Ni:r=0.882,p＜0.01)含量显著性相关；氧化态浓度与总有机碳(TOC)含量的相关性也很好(Cu:r=0.863，p＜0.01；Zn:r=0.887，p＜0.01；Ni:r=0.896，p＜0.01)，然而，未发现Cd的这种相关性。多元线性回归分析结果表明，DGT测定能够反映pH和TOC对重金属生物有效性的影响。
　　 (2)通过实验室模拟方法，将河蚬暴露于不同浓度Cd污染太湖沉积物中，研究河蚬肝脏抗氧化酶活性、谷胱甘肽含量、脂质过氧化及金属硫蛋白含量的变化；同时研究了河蚬软体组织中Cd富集量及其水环境中Cd的分布规律，采用DGT和BCR形态分析法分别测定沉积物中Cd有效形态和释放规律。结果表明，超氧化物歧化酶(SOD)和还原型谷胱甘肽(GSH)比过氧化氢酶(CAT)、过氧化物酶(POD)、氧化型谷胱甘肽(GSSG)等更敏感，它们在抗氧化防御的第一个阶段发挥了重要作用，有望成为早期预警生物标志物，丙二醛(MDA)和金属硫蛋白(MT)响应滞后但是测定结果稳定，具有成为早期预警生物标志物的潜力。当沉积物中Cd含量为0.91mg/kg时，生物体内就出现了效应，是该试验浓度组中的最低可观察效应浓度。随着加标浓度增大，DGT和BCR测得Cd浓度值增高，上覆水中Cd含量增加，河蚬体内Cd富集量增多，暴露14d和28d后，DGT及BCR两种方法获得的有效态浓度值与河蚬软体组织Cd富集均显著相关，r2值均在0.9以上。
　　 (3)将苦草暴露于Cd污染太湖沉积物中，研究了苦草叶片抗氧化系统和叶绿素含量对Cd的响应，苦草叶片和根部Cd富集量，并且分析了BCR提取浓度与苦草组织Cd富集量之间的关系。结果表明：Cd诱导了苦草叶片组织中自由基的生成，且自由基的信号强度与POD活性呈正相关，揭示金属Cd诱导机体生成活性氧（ROS），导致的氧化胁迫可能是重要的致毒机制；SOD、POD和MDA均是随Cd暴露浓度的增大，其活性或含量是先增后减的，与对照组相比，在低浓度下就有了显著性差异，说明它们对环境中Cd的胁迫是敏感的，可以考虑作为敏感生物标志物；同样Cd含量在0.91mg/kg时，苦草组织就出现了效应，是该实验浓度组中的最低可观察效应浓度；随着Cd加标浓度增大，苦草体内Cd富集量增多，并且与沉积物中Cd浓度具有很好的相关性；BCR测得Cd浓度值与苦草叶片和根部Cd富集量有很好的相关性，r2值均在0.96以上。
　　 (4)研究了不同暴露时间，河蚬肝脏抗氧化防御系统对Cd的响应，软体组织中Cd富集量与暴露时间的关系。研究结果如下：SOD、MDA和GSH在较短的暴露时间内，与对照相比，就出现了显著性差异，比CAT和GSSG要敏感；当暴露1d时，生物体内就出现了效应，是该实验浓度组中的最短效应时间；随着暴露时间的延长，河蚬体内Cd富集量增大，在第4d时开始迅速增加，28d时达最大值，加标浓度越大，体内富集量越多。