黄河包头段沉积物重金属的生物有效性研究

摘要

天然水体是受重金属污染的主要生态系统之一，受重金属污染的水体沉积物被喻为“化学定时炸弹”，沉积物是水环境重金属污染的指示剂。流域的经济开发是当今发展的趋势，环境问题已成为“自然-经济-社会”这一复合生态系统能否持续发展的关键。城市化和工业化进程加剧了人类生存环境的危机，几乎所有的河流、湖泊和海洋都遭受了不同程度的污染，世界各国均把重金属列为水质监测和评价的重要指标。包头市是黄河流域沿岸典型的重工业城市，在城市工业废水对黄河水体重金属污染方面具有典型性和代表性。已有的研究表明，形态分析是生物可给性的基础，也是判识沉积物中重金属污染潜在危害的前提。自然水体是一个含有多种离子的复杂体系，开展符合自然水体实际情况的多离子共存体系中重金属在天然沉积物上竞争吸附动力学和竞争吸附对重金属形态转化影响的研究对揭示水体重金属污染的机理更具实际意义。采用微生态系统暴露实验和AVS法，结合孔隙水中重金属浓度，综合判断黄河水体重金属的生物有效性则有助于研究问题的系统解决。从黄河水体重金属污染的机理和效应着手，探讨重金属在黄河水体中的迁移转化规律，揭示黄河沉积物重金属形态分布与生物有效性及毒性的关系，预测黄河沉积物中重金属的生物有效性和毒性，判识黄河沉积物中重金属污染的潜在危害，不仅可为黄河包头段水体重金属的污染防治提供对策和科学依据，同时也可为保护黄河水质和城市工业废水对河流重金属污染的研究提供借鉴。
　　 本研究以环境地球化学、生物地球化学、污染生态学及现代沉积学的理论和方法为指导，以重金属的地球化学特性及其生物有效性为主线，分别于2004年和2005年按枯、丰、平3个水期系统采集了黄河包头段干支流等9个断面的上覆水、孔隙水、悬浮物及沉积物柱芯等样品，捕获了黄河包头段天然鱼样品，共获得17287个实验测试数据。深入探讨了符合黄河实际的多离子体系中重金属的竞争吸附及其迁移转化机制、水体重金属的污染特征、重金属在水-沉积物-鱼微生态系统中的响应关系以及野生经济鱼类重金属的富集规律。首次开展了承纳大量城市工业废水的黄河包头段鱼微生态系统暴露实验研究，为重金属生物有效性、生物地球化学循环及生态风险评价积累了大量基础数据。此外，鉴于南海湖与黄河的沉积同源性和继承性，开展了南海湖水体沉积物中重金属的环境地球化学特征研究。本研究取得如下主要成果和进展。
　　 ⑴首次开展了黄河包头段鱼微生态系统暴露实验，判识了水-沉积物系统与鱼体中重金属的响应关系，构建了可判识水环境中重金属形态与鱼组织器官中有毒金属关系的回归模型，为重金属污染的生物监测提供了新的可供借鉴的有效方法。
　　 ⑵首次综合评价了黄河包头段9种经济鱼类的综合污染程度，得出了青鳞子>鲫鱼>花鱼骨>团头鲂>棒花鱼>黄河鲤>赤眼鳟>鲈塘鳢>蛇鮈的重金属污染程度序列。创新了鱼体沉积物分形态富集系数概念，拓展了污染物生物富集机理研究的思路。
　　 ⑶发现了枯水期黄河沉积物为重金属的汇，丰水期为源的特异性规律。采用沉积物重金属质量基准，判识了黄河沉积物的潜在风险性。研究揭示，包头市工业废水排放对黄河干流水体重金属的污染迭加有重要贡献。
　　 ⑷实验得出了Pb2+>Cu2+>>Zn2+>Cd2+的竞争吸附序列以及Cd>Zn>>Cu>Pb的释放能力序列。该项研究成果对揭示水-沉积物系统中重金属的迁移转化机制具有重要意义。
　　 ⑸研究证实，南海湖与黄河具有明显的沉积同源性和继承性。表层沉积物间隙水中Cu和Cd，特别是Cu有从间隙水向上覆水扩散迁移的显著特性。沉积物间隙水在重金属由沉积物向上覆水迁移过程中起重要的桥梁通道作用。与一般淡水湖泊不同，南海湖沉积物中AVS的垂向分布出现极大值下移及多个极大值现象。AVS是控制南海湖水体中重金属沉淀的关键因子，有机络合剂是促进Cu向水相扩散迁移的主导因子。
　　 ⑹引入了重金属形态分布的空间效应的概念，利用空间效应理论较好地阐释了南海湖水质Cu污染及不同水期黄河沉积物重金属源/汇功能转化的机制。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1 水体重金属及其研究进展

1.2 选题依据及研究意义

1.3 研究内容

第二章 研究区概况与研究方法

2.1 研究区概况

2.2 研究思路与方法

2.2.1 研究思路

2.2.2 研究方法

第三章 黄河包头段水体重金属的污染特征

3.1 不同水期过滤水和上覆水中重金属的分布特征

3.2 不同水期上覆过滤水和消解水中重金属含量的沿程变化

3.3 沉积物中重金属的形态分布特征

3.4 黄河包头段沉积物重金属质量基准

3.5 结论

第四章 黄河沉积物中重金属离子的竞争吸附、释放及形态转化研究

4.1 实验方法

4.1.1 实验样品及其地球化学特性

4.1.2 实验方法及条件

4.2 结果与讨论

4.2.1 吸附实验的结果与讨论

4.2.2 形态分析实验的结果与讨论

4.2.3 释放实验的结果与讨论

4.3 结论

第五章 重金属在水-沉积物-鱼微生态系统中的响应关系研究

5.1 实验材料与方法

5.1.1 实验材料

5.1.2 微生态系统暴露实验

5.1.3 分析测试方法

5.2 结果

5.2.1 上覆水和过滤水中重金属含量变化

5.2.2 沉积物中重金属形态含量变化

5.2.3 鱼体内重金属含量变化

5.3 讨论

5.3.1 暴露实验中鱼体内重金属含量变化

5.3.2 水-沉积物-鱼系统中重金属的响应关系

5.3.3 重金属在鱼体内与环境介质间的回归模型构建

5.4 结论

第六章 黄河包头段野生经济鱼类重金属富集规律研究

6.1 环境、材料与方法

6.1.1 研究区域黄河包头城区段介绍

6.1.2 样品种类

6.2 结果与讨论

6.2.1 黄河包头段主要经济鱼种重金属的含量水平及食用安全性分析

6.2.2 黄河包头段不同鱼种重金属污染差异性分析

6.2.3 黄河包头段经济鱼类各组织中重金属的蓄积状况分析

6.2.4 黄河包头段鱼体重金属与体重身长的关系分析

6.2.5 黄河包头段重金属富集规律探讨

6.2.6 黄河包头段重金属迁移富集规律探讨

6.3 结论

第七章 南海湖水体沉积物中重金属的环境地球化学特征

7.1 沉积柱芯中生物有效态重金属的分布

7.2 沉积物中AVS-SEM的分布

7.2.1 表层沉积物中AVS与SEM的分布

7.2.2 沉积物中AVS与SEM的垂直分布

7.3 重金属的形态分布及其对水质的影响

7.3.1 表层沉积物间隙水与上覆过滤水中重金属的响应关系

7.3.2 表层沉积物中重金属的形态分布及重金属的迁移转化机制

7.4 南海湖重金属安全性评价

7.5 沉积物中重金属形态分布的空间效应

7.6 空间效应理论对黄河重金属污染的解释

7.7 结论

第八章 结论

参考文献

致谢

附图

攻读博士学位期间发表论文

攻读博士学位期间参加的课题