碳量子点表面态的设计及其对性能的影响

摘要

碳量子点以其独特的光电性能、高的稳定性和环境友好性而备受关注。与传统半导体量子点不同的是：传统半导体量子点性能与尺寸有较大的依赖性，而碳量子点的性能不仅受尺寸影响，还受表面成分、基团决定。因此，本文通过化学反应设计了碳量子点的表面成分与基团，研究了这些成分、基团特别是氮、硫、氧等元素对碳量子点性能的影响及其依赖关系。具体研究创新工作如下：
　　第一，以对氨基苯磺酸为原料，通过水热法一步合成了硫、氮共掺杂的碳量子点。实验结果表明：制备的碳量子点尺寸分布均匀，氮、硫分别以氨基和磺酸基团的形式存在于碳量子点的表面。与已有的报道不同，碳量子点展现出了非激发波长依赖的蓝光发射行为，三价铁离子可有效猝灭其荧光，铁离子浓度在0-10-3mol·L-1范围内与碳量子点的荧光猝灭程度呈现良好的线性关系，检出限约为10-7mol·L-1。制备的碳量子点对三价铁离子具有高选择性、高灵敏性以及较好的抗干扰能力，能作为三价铁离子检测的传感器。
　　第二，通过水热法将对氨基苯磺酸与对氨基苯硫酚分别与柠檬酸碳量子点反应，从而将磺酸基与巯基接枝到柠檬酸碳量子点表面。实验结果表明：通过改变碳量子点表面的表面态，可以调控其光致发光性质。磺酸基修饰的柠檬酸碳量子点可以将柠檬酸碳量子点发光峰从453nm调控到491nm，巯基修饰的柠檬酸碳量子点可以将柠檬酸碳量子点发光峰从453nm调控到530nm，从而实现了碳量子点的荧光发射的可调。
　　第三，通过水热法制备了表面具有含氧基团的碳量子点。利用化学方法对碳量子点表面的羰基、羟基和羧酸基团进行了选择性钝化，对比了碳量子点表面不同含氧基团的光催化活性。实验结果表明碳量子点表面的羰基对碳量子点的光催化性能起着决定性的作用。因此，可以通过提高碳量子点表面的羰基数量来提升碳量子点的光催化活性。